Thermophotovoltaischer Wirkungsgrad von 40 %

Nature Band 604, Seiten 287–291 (2022)Diesen Artikel zitieren

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Thermophotovoltaics (TPVs) convert predominantly infrared wavelength light to electricity via the photovoltaic effect, and can enable approaches to energy storage1,2 and conversion3,4,5,6,7,8,9 that use higher temperature heat sources than the turbines that are ubiquitous in electricity production today. Since the first demonstration of 29% efficient TPVs (Fig. 1a) using an integrated back surface reflector and a tungsten emitter at 2,000 °C (ref. 10), TPV fabrication and performance have improved11,12. However, despite predictions that TPV efficiencies can exceed 50% (refs. 11,13,30% thermophotovoltaic conversion efficiency. In 2020 47th IEEE Photovoltaic Specialists Conference (PVSC) 1792–1795 (IEEE, 2020)." href="/articles/s41586-022-04473-y#ref-CR14" id="ref-link-section-d31682220e541">14), the demonstrated efficiencies are still only as high as 32%, albeit at much lower temperatures below 1,300 °C (refs. 13,30% thermophotovoltaic conversion efficiency. In 2020 47th IEEE Photovoltaic Specialists Conference (PVSC) 1792–1795 (IEEE, 2020)." href="#ref-CR14" id="ref-link-section-d31682220e545_1"> 14,15). Hier berichten wir über die Herstellung und Messung von TPV-Zellen mit Wirkungsgraden von mehr als 40 % und demonstrieren experimentell die Effizienz von Tandem-TPV-Zellen mit hoher Bandlücke. Bei den TPV-Zellen handelt es sich um Zwei-Übergangs-Geräte aus III–V-Materialien mit Bandlücken zwischen 1,0 und 1,4 eV, die für Emittertemperaturen von 1.900–2.400 °C optimiert sind. Die Zellen nutzen das Konzept der Bandkanten-Spektralfilterung, um eine hohe Effizienz zu erzielen, indem sie hochreflektierende Rückflächenreflektoren verwenden, um unbrauchbare Teilbandlückenstrahlung zurück zum Emitter zu leiten. Ein 1,4/1,2 eV-Gerät erreichte einen maximalen Wirkungsgrad von (41,1 ± 1) % bei einer Leistungsdichte von 2,39 W cm–2 und einer Emittertemperatur von 2.400 °C. Ein 1,2/1,0 eV-Gerät erreichte einen maximalen Wirkungsgrad von (39,3 ± 1) % bei einer Leistungsdichte von 1,8 W cm–2 und einer Emittertemperatur von 2.127 °C. Diese Zellen können in ein TPV-System zur thermischen Energienetzspeicherung integriert werden, um zuschaltbare erneuerbare Energie zu ermöglichen. Dies schafft einen Weg für die Speicherung thermischer Energie im Netz, um einen ausreichend hohen Wirkungsgrad und ausreichend niedrige Kosten zu erreichen, um eine Dekarbonisierung des Stromnetzes zu ermöglichen.

Hier berichten wir über TPV-Effizienzmessungen von mehr als 40 %, die durch gleichzeitige Messung der elektrischen Leistungsabgabe und der Wärmeableitung des Geräts mittels Kalorimetrie ermittelt wurden. Diese rekordverdächtige experimentelle Demonstration der TPV-Effizienz wurde ermöglicht durch (1) die Verwendung von Materialien mit höherer Bandlücke in Kombination mit Emittertemperaturen zwischen 1.900 und 2.400 °C, (2) Hochleistungs-Mehrfachübergangsarchitekturen mit Bandlückenabstimmbarkeit, die durch hochwertige Metamorphose ermöglicht wurden Epitaxie16 und (3) die Integration eines hochreflektierenden Rückflächenreflektors (BSR) zur Bandkantenfilterung11,13.

Bei den Zellen handelt es sich um 1,4/1,2 eV- und 1,2/1,0 eV-Tandemgeräte, die für den Emittertemperaturbereich von 1.900–2.400 °C (Abb. 1) für die Anwendung zur thermischen Energienetzspeicherung (TEGS) optimiert sind1,17. TEGS ist eine kostengünstige Energiespeichertechnologie im Netzmaßstab, die TPVs nutzt, um Wärme über 2.000 °C in Strom umzuwandeln, ein für Turbinen unzugänglicher Bereich. Dabei handelt es sich um eine Batterie, die Strom aufnimmt, in Hochtemperaturwärme umwandelt, die Wärme speichert und sie dann bei Bedarf durch TPVs wieder in Strom umwandelt. Obwohl TEGS ursprünglich mit einem Speichermedium aus geschmolzenem Silizium konzipiert wurde18, ist ein Graphitspeichermedium sogar noch kostengünstiger (0,5 US-Dollar pro kg) und die prognostizierten Kapitalkosten pro Energieeinheit (CPE) betragen weniger als 10 US-Dollar pro kWh (Ref. 19). . Diese Kosten sind so niedrig, dass sie es TEGS ermöglichen würden, die vorgeschlagenen Kostenziele (<20 US-Dollar pro kWh) für die Langzeitspeicherung von Energie zu erreichen, wodurch erneuerbare Energien mit Speicherung kostenmäßig mit fossilen Brennstoffen konkurrenzfähig wären20,21,22. Infolgedessen könnte die Verbreitung von TEGS letztendlich eine Reduzierung von etwa 40 % der weltweiten CO2-Emissionen ermöglichen, indem das Stromnetz dekarbonisiert wird (ungefähr 25 % der Emissionen) und dann CO2-freier Strom zum Laden von Fahrzeugen im Transportsektor ermöglicht wird (ungefähr 15). % der Emissionen)23. Das Erreichen eines TPV-Wirkungsgrads von 40 % ist bemerkenswert, da damit TEGS sowie eine Reihe anderer potenzieller Anwendungen nun realisierbar sind. Zu diesen Anwendungen gehören andere Energiespeichertechnologien2, die Stromerzeugung mit Erdgas, Propan oder Wasserstoff3,4,5,6,7,8,9 und die Hochtemperatur-Abwärmerückgewinnung aus der Industrie (Methoden und erweiterte Daten, Abb. 1).

a, History of some TPV efficiencies12 with different cell materials: Ge39,40 (dark grey), Si10 (yellow), GaSb3 (light grey), InGaAs13,15,41,42,43 (dark blue), InGaAsSb44 (light blue) and GaAs30% thermophotovoltaic conversion efficiency. In 2020 47th IEEE Photovoltaic Specialists Conference (PVSC) 1792–1795 (IEEE, 2020)." href="/articles/s41586-022-04473-y#ref-CR14" id="ref-link-section-d31682220e687"> 14 (orange). Die schwarze Linie zeigt den durchschnittlichen thermischen Wirkungsgrad der Stromerzeugung in den Vereinigten Staaten mithilfe einer Dampfturbine (Kohle und Kernkraft)36,37. Vor dem Jahr 2000 umfassen die gezeigten Turbinenwirkungsgrade auch Erdgas. b, Energie, die auf die TPVs einfällt (\({P}_{{\rm{inc}}}\)), kann in Elektrizität umgewandelt werden (\({P}_{{\rm{out}}}\ )), zum Emitter zurückreflektiert (\({P}_{{\rm{ref}}}\)) oder aufgrund von Ineffizienzen in der Zelle und dem Rückreflektor thermisiert werden (\({Q}_{{\rm{ C}}}\)). c, d, Die 1,2/1,0 eV (c) und 1,4/1,2 eV (d) Tandems, die in dieser Arbeit hergestellt und charakterisiert wurden, und eine repräsentative Spektrumsform bei der durchschnittlichen Emittertemperatur (2.150 °C schwarzer Körper), die die Spektralbänder angibt die durch die obere und untere Verbindung einer TPV-Zelle in Strom umgewandelt werden kann. Ein Goldspiegel auf der Rückseite der Zelle reflektiert etwa 93 % der Photonen unterhalb der Bandlücke und ermöglicht so die Wiederverwertung dieser Energie. TJ steht für den Tunnelknotenpunkt.

Der Wirkungsgrad einer TPV-Zelle wird anders definiert als der einer Solarzelle, da ein TPV-System im Gegensatz zu einer Solarzelle die Energie speichern und später in Subbandlückenphotonen umwandeln kann. Dies liegt daran, dass in den Kontexten, in denen TPV verwendet werden soll, die TPV-Zelle einen hohen Sichtfaktor für den Emitter hat. Dies bedeutet, dass Subbandlückenphotonen von der TPV-Zelle (Abb. 1b) zum Emitter zurückreflektiert werden können, was sich von einer Solarzelle und der Sonne unterscheidet. Durch die Reflexion nicht umgewandelter Photonen bleibt die Energie des Subbandlückenlichts durch Reabsorption durch den Emitter erhalten. Das reflektierte und anschließend wieder absorbierte Licht trägt dazu bei, den Emitter heiß zu halten, wodurch der Energieaufwand für die Erwärmung des Emitters minimiert wird. Daraus ergibt sich die Effizienz einer TPV-Zelle durch

In Gleichung (1) ist\(\,{P}_{{\rm{out}}}\,\) die von der TPV-Zelle erzeugte elektrische Leistung (d. h. \({P}_{{\rm {out}}}={V}_{{\rm{oc}}}{I}_{{\rm{sc}}}{\rm{FF}}\)), wobei \({V}_ {{\rm{oc}}}\) ist die Leerlaufspannung, \({I}_{{\rm{sc}}}\) ist der Kurzschlussstrom und \({\rm{FF}} \) ist der Füllfaktor der Strom-Spannungs-Kurve (IV). Die gesamte in der Zelle absorbierte und erzeugte Wärme wird mit \({Q}_{{\rm{c}}}\ bezeichnet und setzt sich aus der durch parasitäre Absorption im Halbleiter- oder Metallreflektor erzeugten Wärme und Thermalisierungsverlusten zusammen aufgrund überschüssiger einfallender Photonenenergie, Joulesche Wärmeverluste aufgrund von Stromfluss und strahlungslose Rekombinationsverluste. Die von der Zelle empfangene Nettoenergie entspricht \({P}_{{\rm{out}}}+{Q}_{{\rm{c}}}\) und kann auch als \({ P}_{{\rm{inc}}}-{P}_{{\rm{ref}}}\), wobei \({P}_{{\rm{inc}}}\) der Vorfall ist Energie und \({P}_{{\rm{ref}}}\) ist die reflektierte Energie. Basierend auf Gleichung (1) muss man zur Steigerung der TPV-Effizienz die Leistungsabgabe \({P}_{{\rm{out}}}\) erhöhen und/oder die in der Zelle absorbierte und erzeugte Wärmemenge reduzieren ( \({Q}_{{\rm{c}}}\)). Die Effizienz, \({\eta }_{{\rm{TPV}}}\, ist die Metrik, die wir hier verwenden, da es sich um die konventionelle und verallgemeinerbare Metrik handelt, die verwendet wird, um die Leistung eines Zelle-Emitter-Paares unabhängig von anderen zu beschreiben Merkmale auf Systemebene12. Die Effizienz eines Gesamtsystems mit TPVs kann aufgrund systemspezifischer Verluste geringer als \({\eta }_{{\rm{TPV}}}\) sein. Diese Verluste auf Systemebene können jedoch im Fall von TEGS oder einem groß angelegten verbrennungsbasierten Stromerzeugungssystem vernachlässigbar werden1,24 (Methoden und erweiterte Daten Abb. 1).

Die hier für TEGS und andere Anwendungen angestrebten hohen Emittertemperaturen ermöglichen die Verwendung von Zellen mit höherer Bandlücke von mindestens 1,0 eV anstelle der traditionell für TPV verwendeten Zellen auf InGaAs- oder GaSb-Basis mit geringer Bandlücke. Dies ist von entscheidender Bedeutung, da sich das Spektrum des Lichts mit sinkender Strahlertemperatur zu längeren Wellenlängen hin verschiebt, weshalb herkömmliche TPV-Zellen, die mit Emittern von weniger als 1.300 °C gepaart werden, typischerweise auf 0,74 eV InGaAs oder 0,73 eV GaSb basieren. Es wurden beträchtliche Arbeiten an Halbleitern mit geringer Bandlücke durchgeführt, wobei die geplante Anwendung der Umwandlung von Wärme aus der Verbrennung von Erdgas3,4,5,6,7,8,9, konzentrierter Solarenergie24, Weltraumenergieanwendungen25,26 und neuerdings auch Energiespeicherung1 in Betracht gezogen wird ,2,27. Diese bahnbrechende Arbeit hat zur Identifizierung von drei Schlüsselmerkmalen geführt, die TPVs nun zu einer wettbewerbsfähigen Option für die kommerzielle Umwandlung von Wärme in Elektrizität machen: Materialien mit hoher Bandlücke gepaart mit hohen Emittertemperaturen, leistungsstarke Mehrfachverbindungsarchitekturen mit einstellbarer Bandlücke ermöglicht durch hochwertige metamorphe Epitaxie16 und die Integration eines BSR mit hohem Reflexionsvermögen für die Bandkantenfilterung11,13.

Im Hinblick auf größere Bandlücken erhöhen sie die Effizienz, da es aufgrund der thermodynamischen Anforderungen an die Strahlungsrekombinationsrate28 zu einem nahezu konstanten Spannungsnachteil von etwa 0,3–0,4 V kommt. Infolgedessen benachteiligt dieser unvermeidbare Verlust Zellen mit geringerem Bandabstand stärker als Zellen mit höherem Bandabstand, da dieser Verlust bei Materialien mit größerem Bandabstand einen kleineren Bruchteil der Spannung ausmacht. Die Verwendung von Materialien mit größerer Bandlücke muss auch mit einem Betrieb bei höheren Temperaturen einhergehen, um eine ausreichend hohe Leistungsdichte aufrechtzuerhalten, die mit der Emittertemperatur bis zur vierten Potenz skaliert. Der Betrieb bei hoher Leistungsdichte ist für die Wirtschaftlichkeit von TPV von entscheidender Bedeutung, da die Zellkosten mit ihrer Fläche skalieren und wenn die Stromerzeugung pro Flächeneinheit steigt, sinken die entsprechenden Kosten pro Leistungseinheit (CPP)29.

In Bezug auf BSRs ist ein hochreflektives BSR entscheidend, um \({Q}_{{\rm{c}}}\) zu minimieren. Hochreflektierende BSRs bieten den zusätzlichen Vorteil, dass sie die Leerlaufspannung erhöhen, da sie auch das Recycling von Lumineszenzphotonen verbessern, die durch Strahlungsrekombination erzeugt werden30,31,32. Dieser Effekt hat zu einer regelmäßigen Integration von BSRs mit Solar-PV-Zellen geführt, was eine Vorlage für deren Verwendung in TPVs darstellt. Unter Berücksichtigung dieser wichtigen Erkenntnisse aus früheren Arbeiten handelt es sich bei den hier entwickelten Zellen um 1,2/1,0 eV- und 1,4/1,2 eV-Zwei-Übergangs-Designs, die für die TEGS-Anwendung mit Emittertemperaturen zwischen 1.900 und 2.400 °C vorgesehen sind (Ref. 1). Zellen mit mehreren Übergängen erhöhen die Effizienz gegenüber Einzelübergängen, indem sie die Thermalisierungsverluste heißer Ladungsträger reduzieren und Widerstandsverluste reduzieren, indem sie mit einer niedrigeren Stromdichte arbeiten. Die Zellen basierten auf der invertierten metamorphen Mehrfachverbindungsarchitektur, die am National Renewable Energy Laboratory (NREL) entwickelt wurde33,34,35.

Das erste Zelldesign verwendet 1,2 eV AlGaInAs und 1,0 eV GaInAs obere und untere Übergänge mit Gitterfehlanpassung, wobei die Gitterfehlanpassung mit der kristallographischen Gitterkonstante des GaAs-Substrats zusammenhängt, auf dem sie wachsen. Das zweite Design verwendet eine gitterangepasste 1,4-eV-GaAs-Oberzelle und eine gitterfehlangepasste 1,2-eV-GaInAs-Unterzelle und nutzt dabei die inhärent höhere Materialqualität der gitterangepassten Epitaxie in der GaAs-Zelle (Abb. 1c, Abb. 1d und). Erweiterte Daten Abb. 2). Das 1,2/1,0 eV-Tandem mit geringerer Bandlücke bietet das Potenzial für eine höhere Leistungsdichte als das 1,4/1,2 eV-Tandem, da es ein breiteres Band des einfallenden Spektrums umwandelt und daher die Anforderungen an das BSR weniger streng sind, um eine hohe Effizienz zu erzielen27. Eine höhere Leistungsdichte kann auch ein praktischer technischer Vorteil sein. Obwohl andererseits das 1,4/1,2 eV-Tandem eine geringere Ausgangsleistung hat, ermöglicht die reduzierte Stromdichte dieser Bandlückenkombination möglicherweise einen höheren Wirkungsgrad als das 1,2/1,0 eV-Tandem, wenn Widerstandsverluste ein Problem darstellen.

Einzelheiten zur Herstellung, Messung und Modellierung von TPV-Zellen finden Sie in den Methoden. Wir bezeichnen die beiden Tandems anhand ihrer Bandlücken: 1,4/1,2 eV und 1,2/1,0 eV. Reflexionsmessungen sind in Abb. 2a dargestellt und die interne Quanteneffizienz ist in Abb. 2b dargestellt. Der spektral gewichtete Subbandlückenreflexionsgrad für das Schwarzkörperspektrum bei 2.150 °C beträgt 93,0 % für das 1,4/1,2 eV-Tandem und 93,1 % für das 1,2/1,0 eV-Tandem. Die Form des Schwarzkörperspektrums bei 2.150 °C wird durchgehend als Referenz angezeigt, da 2.150 °C die durchschnittliche Emittertemperatur in der TEGS-Anwendung und in den Messungen ist. Siehe Erweiterte Datenabbildungen. 4 und 5a für das gemessene Spektrum und einen Vergleich zwischen der Form des Schwarzkörperspektrums und dem Spektrum, unter dem die Zellen charakterisiert wurden. Stromdichte-Spannungs-Messungen wurden unter einem Wolfram-Halogenlampen-Emitter durchgeführt. Die Ergebnisse für einen Bereich von Emittertemperaturen, die für die TEGS-Anwendung relevant sind (ca. 1.900–2.400 °C), sind in Abb. 2c, 2d dargestellt. Wie erwartet hatte das 1,2/1,0 eV-Tandem eine niedrigere Spannung, aber eine höhere Stromdichte als das 1,4/1,2 eV-Tandem. Die nichtmonotone Änderung von \({V}_{{\rm{oc}}}\) bei den höchsten Emittertemperaturen war auf die steigende Zelltemperatur zurückzuführen (Extended Data Abb. 6a) aufgrund des Vorhandenseins eines Wärmeflusssensors (HFS) zur Effizienzmessung verwendet, was unerwünschterweise auch den Wärmefluss behinderte. Abbildung 3a zeigt die Effizienzmessung im gleichen Bereich der Emittertemperaturen, die durch gleichzeitige Messung von \({Q}_{{\rm{c}}}\) und \({P}_{{\rm{out) erreicht wurde }}}\).

a, Reflexion der 1,4/1,2 eV- und 1,2/1,0 eV-Tandems. Als Referenz wird das Schwarzkörperspektrum bei 2.150 °C angezeigt, das der durchschnittlichen Emittertemperatur in der TEGS-Anwendung entspricht. b, Interne Quanteneffizienz (IQE) der 1,4/1,2 eV- und 1,2/1,0 eV-Tandems. Die EQE ist in Extended Data Abb. 3 dargestellt. c, d, Stromdichte-Spannungs-Kurven, gemessen im Effizienzaufbau bei unterschiedlichen Emittertemperaturen für die Tandems 1,4/1,2 eV (c) und 1,2/1,0 eV (d).

a, TPV-Effizienz gemessen bei verschiedenen Emittertemperaturen im Bereich von etwa 1.900 °C bis 2.400 °C. Die Fehlerbalken geben die Unsicherheit der Effizienzmessung an, die im Abschnitt „Methoden“ erläutert wird. Die gestrichelten Linien zeigen die Modellvorhersagen und die schattierten Bereiche zeigen die Unsicherheit in den Modellvorhersagen (siehe Methoden). b, Vorhergesagte Effizienz der 1,4/1,2 eV- und 1,2/1,0 eV-Tandems, da das gewichtete Subbandlückenreflexionsvermögen (\({R}_{{\rm{sub}}}\)) unter der Annahme eines W-Emitters mit AR extrapoliert wird = 1 und VF = 1 und eine Zelltemperatur von 25 °C (Extended Data Abb. 5). Die durchgezogenen Linien zeigen den durchschnittlichen Wirkungsgrad im TEGS-Betriebstemperaturbereich von 1.900 °C bis 2.400 °C. Die schattierten Bänder zeigen die maximale und minimale Effizienz innerhalb des Temperaturbereichs. Die Punkte zeigen den aktuellen Wert von \({R}_{{\rm{sub}}}\) basierend auf dem gemessenen Reflexionsgrad in Abb. 2a, gewichtet mit dem W AR = 1, VF = 1-Spektrum.

Die Ergebnisse für das 1,4/1,2 eV-Tandem zeigten einen zunehmenden Wirkungsgrad mit steigender Emittertemperatur, und der Wirkungsgrad überstieg 40 % bei 2.350 °C, was innerhalb des für die TEGS-Anwendung erforderlichen Zielbereichs von 1.900–2.400 °C liegt. Bei 2.400 °C lag der Wirkungsgrad sogar bei 41,1 ± 1 %, während der durchschnittliche Wirkungsgrad zwischen 1.900 und 2.400 °C bei 36,2 % lag. Die elektrische Leistungsdichte betrug 2,39 W cm–2 bei der maximalen Emittertemperatur von 2.400 °C. Die Effizienzsteigerungsrate mit der Temperatur verlangsamte sich bei hohen Emittertemperaturen aufgrund einer Verringerung des FF aufgrund zunehmender Serienwiderstandsverluste und des abnehmenden Anstiegs von \({J}_{{\rm{sc}}}\) aufgrund von Die Strombegrenzung der Zelle erfolgt durch die untere Zelle bei etwa 2.250 °C.

Die Ergebnisse für das 1,2/1,0 eV-Tandem zeigten aufgrund seiner geringeren Bandlücken eine höhere Effizienz als für das 1,4/1,2 eV-Tandem bei niedrigeren Emittertemperaturen. Der Wirkungsgrad des 1,2/1,0 eV-Tandems erreichte ein Maximum von 39,3 ± 1 % bei 2.127 °C, ziemlich nahe an 2.150 °C, der Temperatur, bei der unser Gerätemodell vorhersagte, dass diese Bandlückenkombination optimal sein würde27. Der durchschnittliche Wirkungsgrad zwischen 1.900 und 2.300 °C betrug 38,2 % und der Wirkungsgrad blieb über einen Emittertemperaturbereich von 400 °C hoch. Dies ist besonders für die TEGS-Anwendung erwähnenswert, da es zeigt, dass ein konstant hoher Wirkungsgrad erreicht werden kann, selbst wenn die Emittertemperatur während des Entladevorgangs des TEGS-Systems schwankt. Die Verringerung des Wirkungsgrades jenseits dieser Temperatur war auf die zunehmenden Serienwiderstandsverluste und den abnehmenden Anstieg von \({J}_{{\rm{sc}}}\) zurückzuführen, da die Zelle durch die untere Zelle strombegrenzt wurde Temperaturen über 2.150 °C. Die elektrische Leistungsdichte betrug 2,42 W cm–2 bei der gemessenen maximalen Emittertemperatur von 2.279 °C und 1,81 W cm–2 am maximalen Effizienzpunkt bei der Emittertemperatur von 2.127 °C. Vergleicht man die Leistung der beiden Zellen über den gesamten Emittertemperaturbereich, zeigen sie unterschiedliche Eigenschaften, die für TEGS von Vorteil sind. Der Wirkungsgrad des 1,2/1,0 eV-Tandems reagiert weniger empfindlich auf Änderungen der Emittertemperatur, hat eine höhere elektrische Leistungsdichte bei einer gegebenen Emittertemperatur und einen über die Emittertemperaturen gemittelten höheren Wirkungsgrad. Allerdings kann das 1,4/1,2 eV-Tandem bei den höchsten Emittertemperaturen einen höheren Wirkungsgrad erreichen.

Abbildung 3a zeigt auch Modellvorhersagen zur Effizienz und die entsprechende Unsicherheit der Modellvorhersage. Die gute Übereinstimmung zwischen modellierter und gemessener Leistung unterstützt und validiert die Genauigkeit der Effizienzmessung und der zur Effizienzmessung verwendeten kalorimetriebasierten Methode. Darüber hinaus deutet die gute Übereinstimmung darauf hin, dass das Modell erweitert werden kann, um zu extrapolieren, wie sich die Leistung bei zusätzlichen Verbesserungen oder bei anderen Betriebsbedingungen ändern würde. Die wichtigste TPV-Zelleneigenschaft, die verbessert werden könnte, ist ihr spektralgewichteter Subbandlückenreflexionsgrad \({R}_{{\rm{sub}}}\). Abbildung 3b zeigt, wie sich die Effizienz ändern würde, wenn \({R}_{{\rm{sub}}}\) erhöht werden könnte. Um die Ergebnisse auf ein reales TPV-System zu extrapolieren, gehen wir hier davon aus, dass der Emitter wie im TEGS-System aus Wolfram (W) besteht und dass das Flächenverhältnis zwischen Emitter und Zelle AR = 1 beträgt, der Sichtfaktor ist \ ({\rm{VF}}=1\) und die Zelltemperatur beträgt 25 °C (Extended Data Abb. 5). In dieser Vorhersage übersteigt der Wirkungsgrad des 1,4/1,2 eV-Tandems für eine Emittertemperatur von 2.200 °C 50 % bei \({R}_{{\rm{sub}}}=97 \% \). Dies ist deshalb erwähnenswert, weil der aktuelle Wert von \({R}_{{\rm{sub}}}\,\) erheblich niedriger ist als der, der mit dem kürzlich von Fan et al. demonstrierten Luftbrückenansatz erreicht wurde. 15. Ihre Arbeit, die ein Reflexionsvermögen von mehr als 98 % zeigt, zeigt einen Weg für weitere Effizienzverbesserungen auf. Wenn der von Fan et al. entwickelte Luftbrückenansatz In Kombination mit den hier gezeigten Fortschritten könnte dies zu Wirkungsgraden von mehr als 56 % bei 2.250 °C oder mehr als 51 % im Durchschnitt über den Temperaturbereich von 1.900–2.400 °C führen.

Wir berichten über TPV-Zellen mit zwei Übergängen und Wirkungsgraden von mehr als 40 %, die einen Emitter mit einer Temperatur zwischen 1.900 und 2.400 °C verwenden. Der Wirkungsgrad des 1,4/1,2 eV-Tandems erreicht 41,1 ± 1 % bei 2.400 °C, mit einem Durchschnitt von 36,2 % über den Zieltemperaturbereich. Der Wirkungsgrad des 1,2/1,0 eV-Tandems erreicht 39,3 ± 1 % und schwankt über einen weiten Temperaturbereich kaum, wobei der durchschnittliche Wirkungsgrad im Temperaturbereich von 1.900–2.300 °C bei 38,2 % liegt. Diese hohe Leistung wird durch die Verwendung von Mehrfachzellen mit Bandlücken von mindestens 1,0 eV ermöglicht. Das sind höhere Bandlücken als traditionell in TPVs verwendet. Die größeren Bandlücken ermöglichen die Verwendung höherer Emittertemperaturen, die dem für die kostengünstige TEGS-Energiespeichertechnologie interessanten Temperaturbereich entsprechen1. Dieser Temperaturbereich gilt auch für die Erdgas- oder Wasserstoffverbrennung und eine weitere Demonstration integrierter Systeme ist erforderlich.

Das Erreichen eines Wirkungsgrades von 40 % mit TPVs ist bemerkenswert, da TPV nun zu einer Wärmekraftmaschinentechnologie wird, die mit Turbinen konkurrieren kann. Ein Wirkungsgrad von 40 % ist bereits höher als der durchschnittliche Wirkungsgrad von Wärmekraftmaschinen auf Turbinenbasis in den Vereinigten Staaten (Abb. 1a)36,37,38, aber was TPVs noch attraktiver als eine Turbine machen könnte, ist das Potenzial für niedrigere Kosten ( CPP < 0,25 US-Dollar pro W)1,24, schnellere Reaktionszeiten, geringerer Wartungsaufwand, einfache Integration mit externen Wärmequellen und Brennstoffflexibilität. Dies ist bemerkenswert, da die Kosten und die Leistung der Turbinen bereits ihre volle Reife erreicht haben und daher nur begrenzte Aussichten auf zukünftige Verbesserungen bestehen, da sie sich am Ende ihrer Entwicklungskurve befinden. TPVs hingegen befinden sich noch in einem sehr frühen Stadium ihrer Entwicklung und durchlaufen eine grundlegend andere Entwicklungskurve. Folglich haben TPVs zahlreiche Aussichten auf eine verbesserte Effizienz (z. B. durch Verbesserung des Reflexionsvermögens und eine Verringerung des Serienwiderstands) und eine Kostensenkung (z. B. durch die Wiederverwendung von Substraten und billigeren Rohstoffen). Somit stellt der Nachweis einer Effizienz von 40 % einen wichtigen Schritt zur Realisierung des Potenzials dar, das in den kommenden Jahren mit erhöhter Aufmerksamkeit und Finanzierung erreicht werden kann, wenn kommerzielle Anwendungen entstehen und rentabel werden.

Turbinen verbreiteten sich aufgrund ihres hohen Wirkungsgrads (25–60 %) und ihres niedrigen erzeugten CPP (0,5–1 US-Dollar pro W). Da Turbinen jedoch von Natur aus bewegliche Teile benötigen, gelten entsprechende Anforderungen an die mechanischen Hochtemperatureigenschaften der Konstruktionsmaterialien, da diese Zentrifugalbelastungen ausgesetzt sind. Somit sind sie in Bezug auf Kosten und Effizienz an ihre praktischen Grenzen gestoßen, sofern keine Materialentdeckung gefunden wurde, die es ihnen ermöglichen würde, bei wesentlich höheren Turbineneinlasstemperaturen als den aktuellen Werten von etwa 1.500 °C für Brayton-Zyklen und etwa 700 °C für Rankine zu arbeiten Zyklen29. Einen Vorteil in diesem Sinne bieten Festkörper-Wärmekraftmaschinen wie TPVs, die über keine beweglichen Teile verfügen und einen Betrieb bei deutlich höheren Temperaturen als Turbinen ermöglichen. TPVs können neue Ansätze zur Energiespeicherung1,2 und -umwandlung3,4,5,6,7,8,9 ermöglichen, die Wärmequellen mit höherer Temperatur nutzen.

In diesem Abschnitt heben wir zwei vielversprechende Anwendungen für Tandem-TPVs mit großer Bandlücke in Kombination mit Hochtemperatur-Wärmequellen hervor: (1) TEGS1 und (2) verbrennungsbetriebene Stromerzeugung. Wir diskutieren auch die Bedeutung der TPV-Effizienz in Bezug auf die für diese Anwendungen relevanten Effizienzmetriken auf Systemebene.

TEGS, das konzeptionell in Abb. 1a der erweiterten Daten dargestellt ist, nimmt Strom auf, wandelt ihn durch Joule-Heizung in Wärme um, speichert die Wärme in einer Reihe großer Graphitblöcke und wandelt sie dann über TPVs wieder in Strom um. Die Wärme wird mithilfe von mechanisch gepumptem flüssigem Zinn45 und einer Graphitinfrastruktur auf verschiedene Teile des Systems übertragen, wie von Amy et al.1,17,18 gezeigt. Die Blöcke speichern die Wärme und wenn Strom benötigt wird, entnimmt das flüssige Metall die Wärme und liefert sie an einen Energieblock, der TPV-Zellen enthält, die das von der heißen Infrastruktur emittierte Licht umwandeln. Für ein Speichersystem ist die primäre Effizienzmetrik die Round-Trip-Effizienz (RTE), die durch das Verhältnis der elektrischen Ausgangsleistung (\({P}_{{\rm{out}}}\)) zur elektrischen Eingangsleistung beschrieben wird \({P}_{{\rm{in}}}\). Für TEGS ist \({P}_{{\rm{in}}}\) in erster Linie der Strom, der den Widerstandsheizungen zugeführt wird, beinhaltet aber auch einen Beitrag aus dem Pumpleistungsbedarf für die flüssige Zinn-Wärmeübertragungsflüssigkeit und den Wärmetauscher zur Zellkühlung. Das Sankey-Diagramm des TEGS-Systems ist in Extended Data Abb. 1b dargestellt.

Für jedes System, das TPVs verwendet, kann ein Subsystemwirkungsgrad als das Verhältnis der elektrischen Leistungsabgabe zur Energieeingabe in den Emitter im stationären Zustand definiert werden, \({Q}_{{\rm{h}}}\), z dass \({\eta }_{{\rm{TPV}},{\rm{Subsystem}}}={{P}_{{\rm{out}}}/Q}_{{\rm{h }}}\) (Abb. 1b und erweiterte Daten Abb. 1b). \({\eta }_{{\rm{TPV}},{\rm{Subsystem}}}\,\)kann kleiner sein als \({\eta }_{{\rm{TPV}}}\) aufgrund von Sichtfaktor- oder Konvektionsverlusten vom Emitter oder der Zelle oder anderen Wärmeverlusten vom Emitter an die Umgebung (\({Q}_{{\rm{Verlust}},{\rm{Subsystem}}}\)) . Daher ist \({Q}_{{\rm{h}}}=\left({P}_{{\rm{out}}}/{\eta }_{{\rm{TPV}}}\ rechts)+{Q}_{{\rm{Verlust}},{\rm{Subsystem}}}\) und \({\eta }_{{\rm{TPV}},{\rm{Subsystem}} }={\eta }_{{\rm{TPV}}}(1-\frac{{Q}_{{\rm{Verlust}},{\rm{Subsystem}}}}{{Q}_{ {\rm{h}}}}) {Subsystem}}}\ approx {\eta }_{{\rm{TPV}}}\)wenn \({Q}_{{\rm{Verlust}},{\rm{Subsystem}}}\), der mit der äußeren Oberfläche des Energieblocks skaliert, ist klein im Vergleich zur Energieumwandlung im Inneren des Energieblocks, die mit seinem Volumen skaliert. Dies kann erreicht werden, indem der Maßstab des Systems so vergrößert wird, dass das erhitzte Material ein großes Verhältnis von Volumen zu Oberfläche (Φ) aufweist und Wärmeverluste von den Oberflächen durch eine ordnungsgemäße Isolierung minimiert werden können24 und wenn die Emitteroberfläche und das TPV-Modul über eine verfügen großes Verhältnis von Oberfläche zu Umfang, so dass der Sichtfaktor zwischen ihnen nahe eins liegt. Dies kann bei TEGS oder einem groß angelegten Verbrennungssystem der Fall sein und ist ein äußerst wichtiger Aspekt für die Erzielung eines hohen Wertes für \({\eta }_{{\rm{TPV}},{\rm{Subsystem} }}\) (Lit. 1,24).

Um die Bedeutung von Φ zu veranschaulichen, zeigt Extended Data Abb. 1a eine einzelne Elementarzelle des TEGS-Leistungsblocks, der aus einem Wolfram-Hohlraumemitter besteht, der durch gepumptes flüssiges Zinn erhitzt wird und an eine Reihe von TPV-Zellen emittiert. Die Nennabmessungen des TPV-Arrays \({L}_{{\rm{TPV}}}\) und des Emitters \({L}_{{\rm{emit}}}\ betragen 10 cm bzw. 40 cm. Das Flächenverhältnis \({\rm{AR}}=\frac{{A}_{{\rm{Emitter}}}}{{A}_{{\rm{TPV}}}}=4\) und Das Emittermaterial ist Wolfram basierend auf vorheriger Optimierung1. Die Graphitrohre, die die flüssige Zinn-Wärmeträgerflüssigkeit transportieren und die Wolfram-Emitteroberfläche mit Energie versorgen, haben einen Durchmesser von 2 cm. Daher beträgt die Seitenlänge einer Elementarzelle des Leistungsblocks \({L}_{{\rm{Einheit}}}=44{\rm{cm}}.\) Wir stellen fest, dass dies zwar durch Rippen am Emitter möglich ist verwendet werden, um die volumetrische Leistungsdichte des Systems zu erhöhen. In diesem Beispiel gehen wir der Einfachheit halber davon aus, dass keine Rippen verwendet werden. In diesem Beispiel gehen wir außerdem davon aus, dass die Tiefendimensionen aller Komponenten gleich sind und dass Konvektionsverluste und Sichtfaktorverluste vernachlässigbar sind.

Wärmeverluste von der Außenfläche des Kraftwerksblocks an die Umgebung können ausgedrückt werden als \({Q}_{{\rm{Verlust}},{\rm{Subsystem}}}={hA}({T}_{ {\rm{h}}}-{T}_{\infty })\), wobei \(h\) der gesamte Wärmeübertragungskoeffizient ist, der Verluste an die Umgebung darstellt. Der Wert von \(h\) wird durch die Leitung durch die Graphitisolierung dominiert, so dass \(h\ approx k/{L}_{{\rm{insulation}}}\), wobei \(k\) die Wärme ist Leitfähigkeit der Graphitisolierung (\(k\ungefähr \)1 W m–1 K–1 bei 2.150 °C) und \({L}_{{\rm{Isolation}}}\) ist die Isolationsdicke. Obwohl die Wärmeleitfähigkeit mäßig ist, ist die Graphitdämmung die einzige wirtschaftliche Option für Dämmsysteme über 1.700 °C (Lit. 46). \(A\) ist die äußere Oberfläche des Leistungsblocks, \({T}_{{\rm{h}}}\) ist die durchschnittliche Temperatur des Leistungsblocks (2.150 °C) und \({T }_{\infty }\) ist die Temperatur der Umgebung (25 °C).

Unter Berücksichtigung einer einzelnen Elementarzelle mit den oben diskutierten Abmessungen und unter Verwendung der spektralen Eigenschaften von Wolfram und einer Emittertemperatur \({T}_{{\rm{h}}}\) = 2.150 °C sagt unser TPV-Modell \({P} _{{\rm{out}}}\)=11,4 W pro cm2 Zellfläche und \({\eta }_{{\rm{TPV}}}\)= 40 % für das 1,2/1,0 eV-Tandem. Bezogen auf das gesamte Volumen der Elementarzelle ergibt sich daraus eine volumetrische elektrische Leistungsdichte von 240 kW m–3. Unter der Annahme, dass der Leistungsblock ein Würfel ist, zeigt die erweiterte Datenabbildung 1c \({\eta }_{{\rm{TPV}},{\rm{Subsystem}}}\) als Funktion der Seitenlänge des Leistungsblock (ohne Isolierung) sowie \(\Phi \) für zwei verschiedene Graphitisolationsstärken. Die Ergebnisse zeigen, dass sich \({\eta }_{{\rm{TPV}},{\rm{Subsystem}}}\,\)\({\eta }_{{\rm{TPV}}}\ nähert. ,\)für Leistungsblocklängenskalen von ca. 1 m, wenn das System entsprechend isoliert ist. Die Ergebnisse zeigen auch, dass TPVs gut für Großsysteme geeignet sind, da es schwierig ist, mit Leistungsblocklängen von weniger als 1 m hohe Systemeffizienzen zu erreichen. Bei der Charakterisierung der RTE von TEGS (Extended Data Abb. 1b) sind weitere Verluste auf die Energieumwandlung von Elektrizität in Wärme in den Widerstandsheizungen (<1 %) und Wärmeverluste aus den Wärmespeichermedien (ungefähr 1 % pro Tag) zurückzuführen. , aber sie können vernachlässigbar klein sein1. Daher kann der RTE von \({\eta }_{{\rm{TPV}}}\) dominiert werden.

Hier ist es wichtig zu beachten, dass ein RTE von 40–55 %, wie er in der TEGS-Anwendung angestrebt wird, im Vergleich zu anderen Optionen, wie z. B. Li-Ionen-Batterien, die RTEs von mehr als 70 % haben, niedrig ist. Mehrere Studien haben jedoch darauf hingewiesen, dass für eine vollständige Netzdurchdringung erneuerbarer Energien aufgrund der Notwendigkeit langer Speicherdauern eine Reduzierung des CPE um ein bis zwei Größenordnungen erforderlich ist20,21,22. Aus dieser Perspektive kann die RTE geopfert werden, solange sie über etwa 35 % liegt (Ref. 1), vorausgesetzt, sie ermöglicht einen wesentlich kostengünstigeren Zugang. So deuten technoökonomische Analysen darauf hin, dass eine Technologie mit einem zehnfach niedrigeren CPE, aber einer doppelt so geringen Effizienz im Vergleich zu Li-Ionen-Batterien immer noch wirtschaftlich attraktiver ist1,20,21,22.

Eine weitere vielversprechende Anwendung für TPVs ist die Stromerzeugung, bei der die Wärmequelle die Verbrennung von Kraftstoff ist3,4,5,6,7,8,9,47. Das hier untersuchte Temperaturregime ist durch die Verbrennung von Erdgas oder Wasserstoff zugänglich, die durch den Einsatz von Rekuperatoren aus hochschmelzenden Metallen und Oxiden zu einem effizienten Stromerzeugungssystem gemacht werden könnte3,47. Erweiterte Daten Abbildung 1d zeigt ein modulares verbrennungsbetriebenes TPV-Konzept. Luft gelangt in einen Rekuperator und wird durch Wärmeaustausch mit der austretenden Abgase vorgewärmt. Die vorgewärmte Luft vermischt sich mit Kraftstoff, verbrennt und überträgt Wärme an die Emitterwand, die auf die TPVs strahlt. Hier ist die wichtige Messgröße der thermische Wirkungsgrad des ersten Hauptsatzes, der das Verhältnis der Nettoarbeitsleistung zum Primärenergieeinsatz definiert (Erweiterte Daten, Abb. 1e). Die Netzwerkausgabe ist \({P}_{{\rm{out}}}-{P}_{{\rm{in}}}\), wobei \({P}_{{\rm{out }}}\) ist die von den TPVs abgegebene elektrische Leistung und \({P}_{{\rm{in}}}\) ist der Arbeitsaufwand für das Pumpen, der für die Gaszirkulation und die TPV-Flüssigkeitskühlung erforderlich ist. Der Primärenergieeinsatz ist der höhere Heizwert des Brennstoffs, \({Q}_{{\rm{HHV}}}\). Die Brennkammermodule sind so gestapelt, dass eine Anordnung mit einer Länge von etwa 1 m entsteht (Erweiterte Daten, Abb. 1c), die Seitenwände jedes Moduls sind durch Symmetrie adiabatisch und der gesamte Modulblock kann an den äußersten Kanten isoliert werden. Ein TPV-Panel, das sich nahe und gegenüber dem Emitter-Array befindet, hat ein großes Verhältnis von Fläche zu Umfang und minimiert Sichtfaktorverluste an den Rändern. Durch einen mangelhaften Rekuperator kann es zu weiteren Wärmeverlusten über die Abgase kommen. Allerdings ist der Wirkungsgrad, mit dem die chemische Energie im Kraftstoff, \({Q}_{{\rm{HHV}}}\), in \({Q}_{{\rm{h}}}\ umgewandelt wird. ) für TPV-Systeme (d. h. \({Q}_{{\rm{h}}}/{Q}_{{\rm{HHV}}}\)) kann ungefähr 90 % betragen (Lit. 3) .

Diese beiden Beispiele (TEGS und verbrennungsbetriebene Stromerzeugung) verdeutlichen die Bedeutung von \({\eta }_{{\rm{TPV}}}\), das die Effizienz auf Systemebene für ein entsprechend konzipiertes System im großen Maßstab dominiert. Unter der Annahme, dass die anderen Verluste vernachlässigbar gemacht werden können, zeigt unsere Arbeit eine Festkörper-Wärmekraftmaschine (terrestrische Wärmequelle) mit einem Wirkungsgrad, der über dem durchschnittlichen Wirkungsgrad einer Wärmekraftmaschine in den Vereinigten Staaten liegt, der basierend auf dem Primärenergieeinsatz unter 35 % liegt und Stromproduktion38. Ein Wirkungsgrad von 40 % ist ebenfalls höher als bei den meisten Dampfkreisläufen und liegt im gleichen Bereich wie bei Gasturbinen mit einfachem Kreislauf48. Somit stellen 40 % einen großen Fortschritt dar (Abb. 1a), da es sich um eine Art Wärmekraftmaschine handelt, die das Potenzial hat, mit Turbinen zu konkurrieren, indem sie einen vergleichbaren Wirkungsgrad und möglicherweise sogar einen niedrigeren CPP aufweist, beispielsweise weniger als 0,25 $ pro W (Ref . 1,24). Um richtig zu verstehen, warum dies weitreichende Auswirkungen hat, sollte berücksichtigt werden, dass im letzten Jahrhundert eine Reihe alternativer Wärmekraftmaschinen wie Thermoelektrik49, Thermionik50, TPVs12, thermisch regenerative elektrochemische Systeme51, thermoakustische Motoren52 und Stirlingmotoren53,54 entstanden sind entwickelt. Alle diese Technologien haben einige wesentliche Vorteile gegenüber Turbinen, wie z. B. geringer Wartungsaufwand, keine beweglichen Teile und/oder einfachere Integration mit einer externen Wärmequelle, dennoch konnte keine von ihnen bisher mit der Effizienz und dem CPP von Turbinen mithalten großflächige Umwandlung von Wärme in Strom.

Erweiterte Daten Abbildung 2 zeigt die Gerätestrukturen der Tandemzellen. Alle Materialien wurden durch metallorganische Dampfphasenepitaxie bei Atmosphärendruck unter Verwendung von Trimethylgallium, Triethylgallium, Trimethylindium, Triethylaluminium, Dimethylhydrazin, Arsin und Phosphin gezüchtet. Diethylzink und Tetrachlorkohlenstoff wurden als Dotierstoffquellen vom p-Typ und Selenwasserstoff und Dislan als Dotierstoffquellen vom n-Typ verwendet. Das Wachstum erfolgte in einem gereinigten Wasserstoffgasstrom von 6 Litern pro Minute. Die Substrate bestanden aus (100) GaAs vom n-Typ mit einem 2°-Abschnitt zur (111)B-Ebene, und alle Bauelemente wurden in einer umgekehrten Konfiguration gezüchtet. Für beide Zelltypen wurde das Substrat zunächst durch Ätzen in NH4OH:H2O2:H2O (Volumenverhältnis 2:1:10) vorbereitet. Das Substrat wurde dann auf einem Graphitsuszeptor montiert und unter einem Arsin-Überdruck induktiv auf 700 °C erhitzt, gefolgt von einer etwa 10-minütigen Desoxidation unter Arsin.

Das Wachstum des 1,4/1,2 eV-Tandems begann mit einem 0,2 µm GaAs-Puffer und wurde dann von einer 0,5 µm GaInP-Ätzstoppschicht gefolgt. Anschließend wurden 0,1 µm GaInAsN:Se und 0,2 µm GaAs:Se als vordere Kontaktschicht abgeschieden. Die obere Zelle wurde gezüchtet, beginnend mit einer 0,02 µm dicken AlInP-Fensterschicht, dann einem 0,1 µm dicken GaAs:Se-Emitter, einer 0,1 µm starken undotierten GaAs-Schicht, einer 2,8 µm starken GaAs:Zn-Basisschicht und einer 0,12 µm dicken GaInP-Back-Surface-Field-Schicht (BSF). . Als nächstes wurde ein AlGaAs:C/GaAs:Se/AlGaAs:Si-Quantentopf-Tunnelübergang gezüchtet, gefolgt von einem GaInP-Puffer mit abgestufter Zusammensetzung (CGB). Der CGB bestand aus 0,25 µm GaInP-Stufen, die den Zusammensetzungsbereich Ga0,51In0,49P bis Ga0,34In0,66P mit einer Rate von 1 % Dehnung pro µm abdeckten, wobei die letzte Schicht eine 1,0 µm dicke Ga0,34In0,66P Dehnungsüberschwingungsschicht war. Die untere Zelle wurde gezüchtet und bestand aus einem 1,0 µm Ga0,37In0,63P-Fenster, einem 0,1 µm Ga0,85In0,15As:Se-Emitter, einer 0,1 µm Ga0,85In0,15As i-Schicht und einer 1,5 µm Ga0,85In0,15As :Zn-Basis und ein 0,05 µm Ga0,37In0,63P:Zn BSF. Schließlich wurde eine 0,05 µm dicke Al0,20Ga0,66In0,14As:Zn++-Rückkontaktschicht aufgewachsen.

Für das 1,2/1,0 eV-Design27 wurde zuerst eine 0,2 µm GaAs-Pufferschicht aufgewachsen, dann ein GaInP CGB bestehend aus 0,25 µm GaInP-Stufen, die den Bereich Ga0,51In0,49P bis Ga0,19In0,81P abdecken, wobei die letzten Schichten a waren Eine 1,0 µm dicke Ga0,19In0,81P-Dehnungsüberschwingungsschicht und ein 0,9 µm dickes Ga0,22In0,78P-Stepbackschichtgitter, das an die In-Plane-Gitterkonstante von Ga0,19In0,81P angepasst ist. Als nächstes wurde eine 0,3 µm dicke vordere Kontaktschicht aus Ga0,70In0,30As:Se aufgewachsen, gefolgt von der oberen Zelle, beginnend mit einem 0,02 µm dicken Ga0,22In0,78P:Se-Fenster und einem 1,0 µm dicken Al0,15Ga0,55In0,30As:Se-Emitter , eine undotierte 0,1 µm Al0,15Ga0,55In0,30As i-Schicht, eine 2,1 µm Al0,15Ga0,55In0,30As:Zn-Basis und eine 0,07 µm Ga0,22In0,78P:Zn BSF. Dann wurde der Tunnelübergang, bestehend aus einer 0,2 µm dicken Al0,15Ga0,55In0,30As:Zn-Schicht, einer 0,05 µm dicken GaAs0,72Sb0,28:C++-Schicht und einer 0,1 µm dicken Ga0,22In0,78P:Se++-Schicht, gezüchtet. Schließlich wurde die untere Zelle gezüchtet, bestehend aus einem 0,05 µm großen Ga0,22In0,78P:Se-Fenster, einem 1,5 µm großen Ga0,70In0,30As:Se-Emitter, einer 0,1 µm großen Ga0,70In0,30As:Zn-i-Schicht und einer 0,02 µm dicken Ga0,22In0,78P:Zn BSF. Schließlich wurde eine 0,05 µm dicke Al0,4Ga0,30In0,30As:Zn++-Rückkontaktschicht aufgewachsen.

Nach dem Wachstum wurde ein etwa 2 µm dicker reflektierender Gold-Rückkontakt auf die freigelegte Rückkontaktschicht (die letzte gewachsene Halbleiterschicht) elektroplattiert. Die Proben wurden mit niedrigviskosem Epoxidharz an einen Silikongriff geklebt und die Substrate wurden in NH4OH:H2O2 (Volumenverhältnis 1:3) weggeätzt. Gold-Frontgitter wurden durch eine positive Photoresist-Maske auf die Vorderflächen galvanisiert, wobei eine dünne Schicht aus galvanisiertem Nickel als Haftschicht verwendet wurde. Die Gitter waren nominell 10 µm breit, 100 µm voneinander entfernt und mindestens 5 µm dick. Die Proben wurden dann mit standardmäßigen nasschemischen Ätzmitteln in einzelne Geräte isoliert und zur Charakterisierung in einzelne Zellchips gespalten. Die fertiggestellten Zellen hatten Mesaflächen von 0,8075 cm2 und beleuchtete Flächen (ohne die einzelne Sammelschiene, aber einschließlich der Gitterfinger) von 0,7145 cm2.

Um die TPV-Zelleffizienz zu messen, suchen wir nach einer direkten Messung der beiden beitragenden Größen in Gleichung (1), der Leistungsabgabe \({P}_{{\rm{out}}}={V}_{{\rm{ oc}}}{I}_{{\rm{sc}}}{\rm{FF}}\,\) und die in der Zelle erzeugte Wärme, \({Q}_{{\rm{c}} }\). Um die Zellen in einem gut kontrollierten und relevanten Spektrum (Emission von Wolfram zwischen 1.900 und 2.400 °C für TEGS) zu testen, wurde eine Wolfram-Halogenlampe in Kombination mit einem Konzentrator verwendet. Der Konzentrator bestand aus einem versilberten elliptischen Reflektor hinter der Lampe und einem zusammengesetzten Parabolreflektor (CPC) von Optiforms, der das Licht weiter auf die Zelle konzentrierte. An der Basis des CPC war eine wassergekühlte Aluminium-Lochplatte über der TPV-Zelle aufgehängt (Extended Data Abb. 7). Die Fläche der Öffnung betrug 0,312 cm2 und die aktive Fläche der Zelle betrug 0,7145 cm2.

Um die TPV-Zelle kühl zu halten, wurde sie auf einem wassergekühlten Mikrokanal-Kupferkühlkörper (M2, Mikros) montiert. Um \({Q}_{{\rm{abs}}}\ zu messen, wurde ein HFS, Modell gSKIN XP von greenTEG, zwischen der Zelle und dem Kühlkörper platziert. Wärmeleitendes Klebeband hielt das HFS auf dem Kühlkörper an Ort und Stelle, und Wärmeleitpaste sorgte für den thermischen Kontakt zwischen der Zelle und dem HFS. Der elektrische Kontakt zu den Zellsammelschienen wurde über ein Paar Kupferklemmen hergestellt, die mithilfe eines Stücks Isolierung sowohl elektrisch als auch thermisch vom Kühlkörper isoliert waren. An der Unterseite jedes Kupferclips wurde ein Paar Drähte angeschlossen, um eine Vierdrahtmessung durchzuführen. Die Unterseite der Aluminium-Aperturplatte wurde mit mehreren Schichten kupferbeschichtetem Kapton und Aluminiumband abgeschirmt, die als Strahlungsschild dienten, um die Strahlungsübertragung zwischen der Aperturplatte und der TPV-Zelle zu reduzieren.

Ein Gleichstromnetzteil (Magna-Power) versorgte die Wolfram-Halogenlampe mit Strom und die Spannung wurde gesteuert, um die gewünschte Emittertemperatur zu erreichen. Die Lampe hatte eine Nennleistung von 5 kW bei 3.200 K, aber Temperatur und Leistung wurden auf die gewünschte Emittertemperatur heruntergeregelt, indem die Spannung an der Lampe mithilfe des Netzteils gesteuert wurde. Die Emittertemperatur wurde durch Messung des Widerstands des Wolfram-Heizelements in der Lampe und Verwendung veröffentlichter Korrelationen zur Temperaturabhängigkeit des elektrischen Widerstands und des Widerstands von Wolframfäden in Glühlampen bestimmt55. Zunächst wurde der Kaltwiderstand der Glühbirne an der Verbindungsstelle der Glühbirne und am Kontaktpunkt mit der Stromversorgung gemessen, um den Widerstand der elektrischen Leitungen zur Glühbirne zu bestimmen. Der Glühlampenwiderstand wurde gemessen, indem der elektrische Leitungswiderstand vom Gesamtwiderstand abgezogen wurde, der aus dem Spannungs- und Stromeingang der Gleichstromversorgung ermittelt wurde. Der Kühlkörper wurde auf dem Z-Tisch montiert, um eine wiederholbare Steuerung der TPV-Zellenpositionierung in Bezug auf Apertur, Reflektoren und Lampe zu ermöglichen.

Die TPV-Effizienz wurde durch gleichzeitige Messungen von \({P}_{{\rm{out}}}\) und \({Q}_{{\rm{c}}}\ gemessen. Die elektrische Leistung wurde mit einem Quellenmessgerät (Keithley 2430) gemessen, indem die Spannung eingespeist und die Stromdichte am Punkt maximaler Leistung gemessen wurde, und \({Q}_{{\rm{c}}}\) wurde mit gemessen HFS unter der Zelle. Aufgrund der temperaturabhängigen Empfindlichkeit des HFS wurde die durchschnittliche HFS-Temperatur \({T}_{{\rm{s}}}\ benötigt, die aus dem Durchschnitt der Heiß- und Kalttemperaturen ermittelt wird. Seitentemperaturen. Die Temperatur auf der heißen Seite wurde mit einem Thermoelement gemessen, das unter der Zelle angebracht war. Die Kaltseitentemperatur wurde iterativ anhand des Wärmewiderstands des Sensors (4,167 K W–1), des gemessenen Wärmestroms und der Zelltemperatur ermittelt. Aus dem Kalibrierzertifikat des Herstellers ist die Empfindlichkeit \(S(\mu {\rm{V}}\,{{\rm{W}}}^{-1}\,{{\rm{m}}} ^{-2})\) ist gegeben durch S = (Ts – 22,5)0,025 + 19,98.

Das Spektrum der Lichtquelle wurde mit Spektrometern im sichtbaren (Ocean Insight FLAME) und im nahen Infrarot (NIR) (Ocean Insight NIRQUEST) gemessen. Die Spektrometer wurden unter Verwendung einer 1.000 W, 3.200 K Quarz-Wolfram-Halogenlampe mit bekanntem Spektrum (Newport) kalibriert. Spektrummessungen bei verschiedenen Temperaturen finden Sie in der erweiterten Datenabbildung 4. Um das gemessene Spektrum auf einen breiteren Wellenlängenbereich zu extrapolieren, wurde das Spektrum unter Berücksichtigung der Literaturwerte der Emission von Wolfram56, des Filamentmaterials und der Transmission von Quarz modelliert. für die Hülle, die die Glühbirne umgibt. Die Quarztransmission wurde für ein 3 mm dickes Quarzstück unter Verwendung optischer Konstanten aus der Literatur berechnet57. Das Filament besteht aus Wolframspulen mit einem Sichtfaktor ungleich Null. Die Spulengeometrie sorgt für eine Glättung der spektralen Emission, da das vom Inneren der Spule emittierte Licht einen hohen Sichtfaktor für sich selbst hat. Daher wurde ein geometrischer Faktor, der diese Glättung berücksichtigt, als Anpassungsparameter zur Modellierung des Spektrums verwendet, um es über den Messbereich des Spektrometers hinaus zu erweitern. Erweiterte Daten Abbildung 5a zeigt einen Vergleich zwischen dem Spektrum, das durch die Emission von Wolfram mit AR = 1 und VF = 1, einer Schwarzkörperspektrumform, beschrieben wird, und dem Modell, das gut mit dem gemessenen Spektrum übereinstimmt. Aufgrund der guten Übereinstimmung wurde das modellierte Spektrum anschließend zur Bildung der Effizienzvorhersagen verwendet. Wir bezeichnen dieses Spektrum in den folgenden Abschnitten als \({E}_{{\rm{TPV}}}\left(\lambda,T\right)\), wobei λ die Wellenlänge ist.

Erweiterte Daten Abbildung 5b zeigt einen Vergleich zwischen den TPV-Modellergebnissen unter den Glühbirnenspektren mit Spektren, die Emitter/Zellenpaaren mit \({\rm{VF}}=1\) entsprechen, wodurch das reflektierte Licht recycelt werden kann (ein Beispiel). dieser Systeme ist in Extended Data Abb. 1 dargestellt. Die Modellierung wird für einen Wolframemitter gezeigt, der mit \({\rm{AR}}=1\) und \({\rm{VF}}=1\) arbeitet, und für einen Schwarzkörperemitter mit \({\rm{VF }}=1\). Die Ergebnisse zeigen, dass die Glühbirnenspektren eine Charakterisierung der TPV-Effizienz liefern, die für verschiedene Spektren höherer Intensität in TPV-Systemen relevant ist.

Um die gemessene TPV-Zellenleistung mit Modellvorhersagen zu vergleichen, wurde der effektive Sichtfaktor \({{\rm{VF}}}_{{\rm{eff}}},\) aus Jsc abgeleitet, der aus Osterwald58 und berechnet wurde ist in den Gleichungen (2) und (3) dargestellt. Wir verwendeten eine NREL-hergestellte GaAs-Zelle mit gemessenem EQE und einem \({J}_{{\rm{sc}}}\), der bei NREL auf einem XT-10-Sonnensimulator (AM1.5D, 1.000 W·m) gemessen wurde –2) Verwendung einer sekundären Kalibrierungsreferenzzelle zur Einstellung der Intensität. Vor einer Effizienzmessung wurde die GaAs-Zelle mithilfe der Z-Stufe an der gleichen Stelle im Aufbau platziert wie die Mehrfachzelle. In Gleichung (2) ist \({J}_{{\rm{sc}}}^{{\rm{TPV}}}\) der im Effizienzaufbau gemessene Kurzschlussstrom der GaAs-Zelle, \ ({J}_{{\rm{sc}}}^{{\rm{G}}173{\rm{d}}}\) ist der Kurzschlussstrom der Zelle, gemessen mit dem XT-10-Simulator Bei NREL ist \({E}_{{\rm{TPV}}}\left(\lambda ,T\right)\) die spektrale Emissionsleistung unter dem gemessenen Spektrum im Effizienzaufbau (Extended Data Abb. 4) und \({E}_{{\rm{G}}173{\rm{d}}}\left(\lambda \right)\) ist das AM1.5D-Spektrum. Beide Spektren haben die Einheit W m–2 nm–1. Wir definieren \({{\rm{VF}}}_{{\rm{eff}}}\) als das Verhältnis der tatsächlichen Bestrahlungsstärke im Effizienz-Setup, \({E}_{{\rm{Bestrahlungsstärke} }}^{{\rm{TPV}}}\), auf die volle Bestrahlungsstärke für die spektrale Emissionsleistung bei der gleichen Testtemperatur, \(\int {E}_{{\rm{TPV}}}\left( \lambda ,T\right){\rm{d}}\lambda \) (Gleichung (3)). Im Abschnitt „Emitterspektrum“ oben wird erläutert, wie \({E}_{{\rm{TPV}}}\left(\lambda ,T\right)\) bestimmt wurde. Die Messungen von \({J}_{{\rm{sc}}}^{{\rm{TPV}}}\) wurden über den gesamten Emittertemperaturbereich gemittelt.

\({{\rm{VF}}}_{{\rm{eff}}}\) wurde dann verwendet, um die Vorhersagen des Effizienzmodells zu erstellen. Eine nützliche Metrik, um Vergleiche mit anderen Systemen zu ermöglichen, ist die Definition eines effektiven Sichtfaktors in Bezug auf das Schwarzkörperspektrum. Gleichung (4) vergleicht die TPV-Bestrahlungsstärke in unserem Effizienzaufbau mit der des Schwarzkörperspektrums der Planck-Verteilung bei derselben Testtemperatur.

Da die Form von \({E}_{{\rm{TPV}}}\left(\lambda ,T\right)\) leicht mit der Temperatur variiert, ist \({{\rm{VF}}}_{{ \rm{eff}},{\rm{black}}}\) ändert sich ebenfalls geringfügig mit der Temperatur. Gemittelt über die Emittertemperaturen, für das 1,4/1,2 eV-Tandem \({{\rm{VF}}}_{{\rm{eff}},{\rm{black}}}=10,07 \% \) und für das 1,2/1,0 eV Tandem \({{\rm{VF}}}_{{\rm{eff}},{\rm{black}}}=10,65 \% \). Die Unterschiede sind auf geringfügige Anpassungen am Aufbau zwischen den Messungen der beiden Mehrfachzellen zurückzuführen.

Gleichung (1) für die TPV-Effizienz kann auch als Gleichung (5) geschrieben werden, wobei \({P}_{{\rm{inc}}}\) die auf die Zelle einfallende Bestrahlungsstärke ist, \({P} _{{\rm{ref}}}\) ist der von der Zelle reflektierte Fluss, \({P}_{{\rm{inc}},{\rm{a}}}\) ist die obige Bandlücke Bestrahlungsstärke, \({P}_{{\rm{inc}},{\rm{sub}}}\) ist die Subbandlückenbestrahlungsstärke, \({R}_{{\rm{a}}}\ ) ist der spektralgewichtete Reflexionsgrad oberhalb der Bandlücke und \({R}_{{\rm{sub}}}\) ist der spektralgewichtete Reflexionsgrad unterhalb der Bandlücke27. Der Nenner des Effizienzausdrucks stellt den Nettofluss zur Zelle dar.

Die gemessenen \({V}_{{\rm{oc}}}\), \({J}_{{\rm{sc}}}\) und \({\rm{FF}}\) sind dargestellt in Abb. 8 für erweiterte Daten und in den Tabellen 1 und 2 für erweiterte Daten. Um den Zähler oder elektrischen Leistungsanteil des Effizienzausdrucks (Erweiterte Daten Abb. 8) zu modellieren, haben wir ein gut etabliertes analytisches Modell verwendet, das aus Experimenten extrahierte Werte als verwendet Eingabeparameter59. Mit einem Blitzsimulator mit bekannter spektraler Bestrahlungsstärke haben wir zunächst die Zellleistung unter sorgfältig kontrollierten Bedingungen mit bekanntem Spektrum gemessen, wobei die Zelltemperatur auf 25 °C festgelegt war. Mithilfe des Modells passen wir die Daten zufriedenstellend über einen Bestrahlungsstärkebereich von mehreren Größenordnungen an (gezeigt für das 1,2/1,0 eV-Tandem in Extended Data Abb. 9a). Die Anpassung erfolgte mit nur drei Parametern: dem geometrisch gemittelten Dunkelstrom für die beiden Übergänge in der Form \({W}_{{\rm{o}}{\rm{c}}}=\frac{{E }_{{\rm{g}}}}{e}-{{\rm{V}}}_{{\rm{o}}{\rm{c}}}\) (Lit. 60) wobei ZB ist die Bandlücke und Woc ist der Bandlücken-Spannungsoffset, die n = 2-Komponente des Dunkelstroms und der effektive konzentrierte Serienwiderstand \({R}_{{\rm{series}}}\). Wir bezeichnen diese als zellcharakteristische Parameter.

Anschließend haben wir die IV-Leistungsparameter (\({J}_{{\rm{sc}}},{V}_{{\rm{oc}}},{\rm{FF}}\)) des gemessen Gerät als Funktion des Verhältnisses der Photoströme am oberen und unteren Übergang unter einem kontinuierlichen 1-Sonnen-Simulator, dessen Spektralgehalt variiert werden kann. Anhand der gemessenen EQE der Zellen (Extended Data Abb. 3) kann das Photostromverhältnis für eine gegebene Emittertemperatur berechnet werden, und unter Verwendung von Referenzzellen58 wurde der Simulator für jede Emittertemperatur auf dieses Photostromverhältnis eingestellt. Mit der gemessenen EQE und den Zellcharakteristikparametern von oben haben wir die Zellleistungsparameter berechnet und sie mit den Messungen verglichen (dargestellt für das 1,2/1,0 eV-Tandem in Extended Data Abb. 9b). Die Vereinbarung unterstützt die Gültigkeit des Modellierungsprozesses und seine Fähigkeit, Leistungstrends unter einer Vielzahl von Bedingungen korrekt vorherzusagen – sowohl für die Bestrahlungsstärke als auch für die Emittertemperatur (d. h. das Spektrum).

Die gemessenen Spektren (Extended Data Abb. 4) wurden zusammen mit der gemessenen EQE zur Berechnung der Photoströme am oberen und unteren Übergang verwendet (Gleichung (6)). Mit diesen als Eingaben für das Modell und den oben ermittelten Zellcharakteristikparametern haben wir die Zellleistungsparameter unter den tatsächlichen Effizienzmessbedingungen berechnet. Die Zelltemperatur variiert (Extended Data Abb. 6a). Dies wurde mithilfe eines etablierten Modells berücksichtigt, das besonders gut für nahezu ideale Geräte wie III–V-Geräte funktioniert. Das Modell berücksichtigt die Temperaturabhängigkeit durch seine Auswirkung auf die intrinsische Trägerdichte und damit auf den Dunkelstrom sowie die Auswirkungen der Bandlückenschwankung mit der Temperatur61,62. Erweiterte Daten Abbildung 9c zeigt einen Vergleich der berechneten Zellleistung für eine 25 °C-Zelle und bei der gemessenen Zelltemperatur für das 1,2/1,0 eV-Tandem.

Die spektrale Emissionsleistung \({E}_{{\rm{TPV}}}\left(\lambda ,T\right)\) wurde verwendet, um \({P}_{{\rm{inc}} zu bestimmen }\) basierend auf der Emittertemperatur, \(T\) und \({{\rm{VF}}}_{{\rm{eff}}}\) (Gleichung (7)). Der Reflexionsgrad \(\rho (\lambda )\) wurde aufgrund der Bandbreite des Spektrums mit zwei verschiedenen Instrumenten gemessen. Das mittlere Infrarot-Subbandlücken-Reflexionsvermögen wurde mit einem Fourier-Transform-Infrarot-Spektrometer (FTIR) (Nicolet iS50) mit einem Ulbrichtkugel-Zubehör (PIKE Mid-IR IntegratIR) gemessen. Über der Probenöffnung wurde eine Kupferöffnung mit einer Fläche von etwa 0,35 cm2 verwendet, und der Fleck umfasste sowohl die Zelle als auch die vorderen Gitter. Das Reflexionsvermögen oberhalb der Bandlücke und das NIR-Subbandlücken-Reflexionsvermögen wurde mit einem Ultraviolett-sichtbaren NIR-Spektrophotometer (Cary 7000) mit dem Zubehör für diffuses Reflexionsvermögen und mit einer Punktgröße von etwa 0,4 cm2 gemessen, die die Zelle und die Frontgitter umfasste. \({P}_{{\rm{ref}}}\) wurde dann gemäß Gleichung (8) berechnet.

Dieser Ansatz zur Modellierung der Zellen wurde verwendet, um die Zellleistung unter den Lichtbedingungen des Wolframfadens vorherzusagen. Die Zerlegung des Reflexionsgrads in \({R}_{{\rm{a}}}\) und \({R}_{{\rm{sub}}}\,\)Anteile (Gleichung (4)) ermöglicht die nachfolgenden Effizienzvorhersagen bei höherem \({R}_{{\rm{sub}}}\) sind in Abb. 3b dargestellt.

Wir haben den Einfluss verschiedener parasitärer Wärmeströme auf die Effizienzmessung untersucht. Eine schematische Darstellung der verschiedenen parasitären Wärmeflüsse ist in Abb. 6b der erweiterten Daten dargestellt und sie werden in Abb. 6c der erweiterten Daten quantifiziert. Mögliche parasitäre Wärmeströme, \({Q}_{{\rm{parastic}}}\, sind durch Gleichung (9) gegeben. Ein positiver Wert von \({Q}_{{\rm{parastic}}}\) würde den gemessenen Wärmefluss erhöhen und den gemessenen Wirkungsgrad verringern, wohingegen ein negativer Wert von \({Q}_{{\rm {parastic}}}\) hätte den gegenteiligen Effekt.

Beispielsweise blockiert die Blende nicht das gesamte Licht, das auf die elektrischen Leitungen trifft. \({Q}_{{\rm{cond}},{\rm{clips}}}\) entsteht durch die Leitung von den elektrischen Leitungen in die Zelle, die durch den Kühlkörper gekühlt wird, die konstruktionsbedingt thermisch verseilt sind vom Kühlkörper mittels Isolierung. Um diesen Wert zu quantifizieren, haben wir Messungen des Wärmeflusses sowohl mit als auch ohne an der Zelle angeschlossene elektrische Leitungen durchgeführt. In beiden Fällen wurde die Zelle mit \({V}_{{\rm{oc}}}\) betrieben, um Unterschiede in der Erwärmung aufgrund der von der Zelle entnommenen Energie zu vermeiden. Der Unterschied zwischen den beiden Wärmeströmen beträgt \({Q}_{{\rm{cond}},{\rm{clips}}}\). Die Ergebnisse zeigen, dass bei den meisten Emittertemperaturen der Wärmefluss in Anwesenheit der Leitungen größer ist als ohne, da die Leitungen thermisch verseilt sind, während die Zelle aktiv gekühlt wird. Daher würde die Einbeziehung eines solchen Begriffs zu einer höheren Effizienz führen als angegeben.

Der nächste parasitäre Wärmefluss ist auf die Strahlung von der Lochplatte zur Zelle zurückzuführen, \({Q}_{{\rm{rad}},{\rm{gain}}}\). Die Temperatur der Unterseite der Lochplatte wurde mit einem Thermoelement bei den verschiedenen Emittertemperaturen gemessen. Die Aperturtemperaturen variierten von 43 °C bei der niedrigsten Emittertemperatur bis 125 °C bei der höchsten. Der Sichtfaktor zwischen der Lochplatte und der Zelle, \({F}_{{\rm{ac}}}\), wurde aus ihrer Geometrie und ihrem Abstand berechnet. Die Wärmeübertragung von der Apertur zur Zelle wurde unter Verwendung einer diffusen Graunäherung gemäß Gleichung 10 berechnet, wobei Aap die Fläche der Aperturplatte und Acell die Fläche der Zelle ist.

Der Emissionsgrad der Zelle, gewichtet durch das Spektrum bei der Aperturtemperatur, beträgt \({\varepsilon }_{{\rm{Zelle}}}\) (0,15 für das 1,4/1,2 eV-Tandem und 0,11 für das 1,2/1,0 eV-Tandem ) und der Emissionsgrad der Apertur beträgt \({\varepsilon }_{{\rm{a}}{\rm{p}}}\ approx 0,1\) .

Es gibt auch einen Strahlungstransfer zwischen der Zelle und der Umgebung, \({Q}_{{\rm{rad}},{\rm{Verlust}}}\), aber es wurde festgestellt, dass dieser bei der Zelltemperatur vernachlässigbar ist und der berechnete Sichtfaktor zwischen der Zelle und der Umgebung. Dennoch wurde es der Vollständigkeit halber in die Berechnung von \({Q}_{{\rm{parastic}}}\) einbezogen.

Ein weiterer parasitärer Wärmefluss ist der konvektive Wärmeverlust von der Zelle an die Umgebung.

Dabei ist \(h\) der konvektive Wärmeübergangskoeffizient und \({T}_{\infty }\) die Umgebungstemperatur. Die Umgebungstemperatur wurde mit einem Thermoelement gemessen, das durch mehrere Lagen Aluminiumfolie, die einen Strahlungsschutz bildeten, vor Strahlung durch die Lichtquelle geschützt war. Es wurde festgestellt, dass die Umgebungstemperatur zwischen 26 °C bei der niedrigsten Emittertemperatur und 33 °C bei der höchsten Emittertemperatur schwankt. \(h\) wurde unter Verwendung einer Nusselt-Korrelation (Nu) für die natürliche konvektive Wärmeübertragung von einer horizontalen Platte bei der berechneten Rayleigh-Zahl (Ra)63 berechnet. Die Wärmeübertragungskoeffizienten wurden für jede Zell-/Umgebungstemperatur berechnet, wobei der Durchschnitt \(h=5,8\,{\rm{W}}\,{{\rm{m}}}^{-2}\,{{ \rm{K}}}^{-1}\).

\({Q}_{{\rm{parastic}}}\) ist bei den meisten Emittertemperaturen eine kleine und positive Größe. Bei niedrigeren Emittertemperaturen wird es von \({Q}_{{\rm{cond}},{\rm{clips}}}\ dominiert, während bei höheren Emittertemperaturen \({Q}_{{\rm{ conv}},{\rm{loss}}}\) und \({Q}_{{\rm{rad}},{\rm{gain}}}\) werden immer wichtiger. Der mögliche Einfluss von \({Q}_{{\rm{parastic}}}\) auf die Effizienzmessung ist in Extended Data Abb. 6d dargestellt. Insgesamt hat \({Q}_{{\rm{parastic}}}\) einen geringen Einfluss auf die Effizienz, da \({Q}_{{\rm{parastic}}}\) zwei Größenordnungen niedriger ist als \({Q}_{{\rm{c}}}\). Da \({Q}_{{\rm{parastic}}}\) größtenteils aus Modellierung und Korrelation abgeleitet wird, beziehen wir es nicht in die gemeldete Effizienzmessung ein. Tatsächlich sagt unsere Berechnung von \({Q}_{{\rm{arasitic}}}\) größtenteils einen höheren Wirkungsgrad als der gemessene Wert voraus, was darauf hindeutet, dass der gemeldete gemessene Wirkungsgrad konservativ sein könnte.

Unsicherheit bei der Effizienzmessung ergibt sich aus der Messung von \({P}_{{\rm{out}}}\) und der Messung von \({Q}_{{\rm{c}}}\) (Gleichung (1)). Die Kalibriergenauigkeit des HFS beträgt laut Hersteller ±3 %. Wir berücksichtigen eine zusätzliche Temperaturunsicherheit von 10 °C in \({T}_{{\rm{s}}}\, der Sensortemperatur, die sich aus dem durchschnittlichen Temperaturanstieg über den Sensor ergibt, der aus dem Wärmewiderstand des Sensors berechnet wird Sensor (4,167 K W–1) und der durchschnittliche Wärmestrom, der durch den Sensor fließt. Dies führt zu einer Unsicherheit der absorbierten Wärme von \({B}_{{Q}_{{\rm{c}}}}=0,03{25Q}_{{\rm{c}}}\). Vom Quellenmessgerät aus beträgt die Spannungsmessunsicherheit 0,03 % der Spannung (\({B}_{v}=(3\times {10}^{-4})V\)) und die Strommessunsicherheit beträgt 0,06 % des Stroms (\({B}_{I}=(6\times {10}^{-4})I\)). Dies führt zu einer Unsicherheit bei der Messung der elektrischen Leistung von \({B}_{P}=\sqrt{{(I\times {B}_{V})}^{2}+{(V\times {B }_{I})}^{2}}\), was aufgrund der geringen Unsicherheit in Spannung und Strom vernachlässigbar ist. Die absolute Unsicherheit der gemessenen Effizienz, \({B}_{{\eta }_{{\rm{T}}{\rm{P}}{\rm{V}}},{\rm{m}} {\rm{e}}{\rm{a}}{\rm{s}}{\rm{u}}{\rm{r}}{\rm{e}}}\), wurde berechnet als

Die Unsicherheit in der Modellvorhersage ergibt sich hauptsächlich aus der Unsicherheit im vorhergesagten \({J}_{{\rm{sc}}}\) (\({B}_{{J}_{{\rm{sc}} }}\ungefähr 0,03\ast {J}_{{\rm{sc}}}\)) aus der Unsicherheit der EQE-Messung der Mehrfachzelle und aus der Unsicherheit der FTIR-Reflexionsmessung, die zu \( {B}_{{R}_{{\rm{sub}}}}\ungefähr 0,013\). Durch die Ausbreitung dieser Fehler durch Gleichung (4) ergibt sich die absolute Unsicherheit in der modellierten Effizienz, \({B}_{{\eta }_{{\rm{T}}{\rm{P}}{\rm{V} },{\rm{m}}{\rm{o}}{\rm{d}}{\rm{e}}{\rm{l}}}}\), wurde gemäß Gleichung (13) berechnet und die Modellunsicherheit wird durch die schattierten Bereiche in Abb. 3a dargestellt.

Die Unsicherheit bei der Messung der Emittertemperatur wurde aus der bei jeder Emittertemperatur gemessenen Widerstandsschwankung der Glühbirne und der Unsicherheit der Temperaturabhängigkeit des Widerstands aus dem verwendeten Literaturausdruck berechnet, der einem relativen Fehler von 0,1 % des Widerstands entspricht eine Funktion der Temperatur55. Der quadratische Mittelwert dieser beiden ergab Temperaturmessunsicherheiten von weniger als 4 °C, was einen vernachlässigbaren Einfluss auf die Modellunsicherheit hatte.

Die Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Fakultät für Maschinenbau, Massachusetts Institute of Technology, Cambridge, MA, USA

Alina LaPotin, Kyle Buznitsky, Colin C. Kelsall, Andrew Rohskopf, Shomik Verma, Evelyn N. Wang und Asegun Henry

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Kevin L. Schulte, Myles A. Steiner, Daniel J. Friedman, Eric J. Tervo, Ryan M. France und Michelle R. Young

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AL führte die Experimente zur Effizienzmessung durch und analysierte die Daten. AL, KB und CCK haben den Versuchsaufbau entworfen, gebaut und getestet. KLS hat das epitaktische Wachstum der Zellen entwickelt und optimiert. DJF, MAS und KLS haben die Zellen entworfen und MAS und MRY haben sie hergestellt. DJF, MAS und KLS haben zusammen mit Beiträgen von RMF, EJT, AL und AR die Zellen charakterisiert und modelliert. AL und SV charakterisierten die Lichtquelle. AH und ENW überwachten die Arbeiten. Alle Autoren trugen intellektuell zur Ausführung des Werks und zur Erstellung des Manuskripts bei.

Korrespondenz mit Asegun Henry.

MAS und EJT arbeiteten an einem ähnlichen Projekt mit Antora Energy.

Nature dankt Wenming Yang, Christos N. Markides und den anderen, anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

a) Konzeptionelle Darstellung von TEGS1, das Strom aufnimmt, ihn mittels Joule-Heizung in Wärme umwandelt, die Wärme in isolierten Graphitblöcken speichert und dann TPV zur Umwandlung von Wärme in Strom verwendet. Eine Elementarzelle des Leistungsblocks ist ebenfalls dargestellt. B) Sankey-Diagramm, das die Energieflüsse im TEGS-System im Maßstab und mit verschiedenen Effizienzmetriken zeigt. c) Die Beziehung zwischen der Effizienz des TPV-Subsystems und der Größe des Leistungsblocks oder dem Verhältnis von Volumen zu Oberfläche, Φ, unter der Annahme, dass das System ein Würfel ist. d) Konzeptionelle Darstellung eines verbrennungsbasierten Stromerzeugungssystems unter Verwendung von TPV. Das System besteht aus einem vollkeramischen Rekuperator, ähnlich einem Wärmetauscher mit gedruckter Schaltung, an dessen Ende sich eine Brennkammer befindet. Die Luft wird durch die Abgase vorgewärmt und dann nahe dem dem TPV zugewandten Ende mit Kraftstoff zur Verbrennung kombiniert. Der heiße Auspuff gibt dann Wärme an die Keramik ab, die sie an das TPV abstrahlt. e) Sankey-Diagramm, das die Energieflüsse in einem verbrennungsbasierten TPV-System im Maßstab zeigt.

Gerätestrukturen des 1,4/1,2-eV- und des 1,2/1,0-eV-Tandems.

Die externe Quanteneffizienz (EQE) der beiden Zellen. Die blaue Kurve zeigt als Referenz das Schwarzkörperspektrum bei 2150 °C.

Das Emitterspektrum wurde bei verschiedenen Emittertemperaturen über den gesamten Testtemperaturbereich gemessen. Ein Modell (Methoden) wurde an die Messung angepasst und zur Erweiterung der Spektrenmessungen auf längere Wellenlängen verwendet. Die spektrale Strahlungsdichte geht bei > ~4500 nm aufgrund des Vorhandenseins der Quarzhülle um den Kolben auf Null, da Quarz über diese Wellenlänge hinaus absorbiert.

a) Ein Vergleich der Spektrumsform bei einer mittleren Testtemperatur (2130 °C). Die rote Kurve zeigt das modellierte Spektrum, das gut mit der Messung übereinstimmt (siehe Erweiterte Daten Abb. 4). Die graue Kurve zeigt den Vergleich mit der Spektralform eines Schwarzen Körpers bei derselben Emittertemperatur. Die blaue Kurve zeigt einen Vergleich mit dem Spektrum, das durch die Literaturemission von Wolfram mit AR=1, VF=1 beschrieben wird. Alle Kurven werden anhand ihres Peaks normalisiert, um den Vergleich in Spektrenformen anzuzeigen. Die Spektralform, unter der die Zellen charakterisiert wurden (rote Kurve), ähnelt der eines schwarzen Körpers (graue Kurve), insbesondere oberhalb der Bandlücke. Vergleich der modellierten TPV-Effizienz unter dem Spektrum in dieser Arbeit mit Emittern, die in ein TPV-System integriert werden könnten, in dem \({AR}\) und \({VF}\) die Wiederverwendung des reflektierten Lichts ermöglichen. Dargestellt ist ein Wolfram (W)-Emitter mit \({AR}=1\) und \({VF}=1\) sowie ein Schwarzkörper-Emitter (Hohlraum) mit \({VF}=1\). Ein Beispiel für Systeme, die diese Geometrie haben könnten, ist in Extended Data Abb. 1 dargestellt. Der W-Emitter führt zu einer höheren Effizienz, da die selektiven Emissionseigenschaften von W einen Teil der Energie unterhalb der Bandlücke unterdrücken. Darüber hinaus führt der W-Emitter dazu, dass sich der Spitzenwert der Effizienz zu niedrigeren Temperaturen verschiebt, da der Emissionsgrad von W das Spektrum zu kürzeren Wellenlängen hin gewichtet. Der Schwarzkörperemitter führt zu einem geringeren Wirkungsgrad, da die hohe Bestrahlungsstärke aufgrund der hohen Stromdichte einen größeren Nachteil des Serienwiderstandsverlusts verursacht. Der Vergleich zeigt, dass die in dieser Arbeit unter dem Glühbirnenspektrum gemessene Effizienz eine angemessene und relevante Charakterisierung der TPV-Effizienz in einem realen TPV-Subsystem liefert. In allen Fällen beträgt die Zelltemperatur 25 °C.

a) Zelltemperatur vs. Emittertemperatur. Aufgrund des Wärmeflusssensors, der den Wärmefluss unerwünscht behindert, steigt die Zelltemperatur mit der Emittertemperatur. b) Schematische Darstellung (nicht maßstabsgetreu) zur Darstellung parasitärer Wärmeströme im Experiment. c) Berechnete parasitäre Wärmeströme für das 1,4/1,2-eV-Gerät. Ein positiver Wert würde den gemessenen Wärmestrom erhöhen und den gemessenen Wirkungsgrad verringern, während ein negativer Wert den gegenteiligen Effekt hätte. d) Vergleich der Effizienzmessung (ausgefüllte Kreise) mit der Messung unter Hinzurechnung der modellierten parasitären Wärmeflüsse (offene Kreise) für beide Tandems.

a) Schematische Darstellung des Konzentratoraufbaus mit der relativen Anordnung der ellipsoiden und zusammengesetzten Parabolreflektoren, der wassergekühlten Apertur, der TPV-Zelle, des HFS und des Kühlkörpers. b) Bild des Konzentratoraufbaus. c) Schematische Darstellung der Wärme- und Stromflüsse durch das Messgerät. Die Stromgewinnung erfolgt über zwei Kupferklemmen, die mit den Zellsammelschienen auf der Oberseite der Zelle verbunden sind und thermisch und elektrisch vom Kühlkörper isoliert sind. d) Bild der Zelle auf dem Kühlkörper mit elektrischen Leitungen. Aus Gründen der Übersichtlichkeit wurde die Blende entfernt.

Modelliert vs. gemessen a) \({J}_{{sc}}\), b) \({V}_{{oc}}\) und c) \({FF}\). Es ist eine gute Übereinstimmung zwischen der Messung und den Modellvorhersagen zu erkennen. Für jedes Gerät zeigen die \({FF}\)-Messung und das Modell den gleichen Trend und das Minimum von \({FF}\) für 1,2/1,0-eV stimmt gut zwischen Modell und Messung überein, was auf eine gute Kalibrierung des Emitters schließen lässt Temperatur.

a) Messungen von \({V}_{{oc}}\) und \({FF}\) vs. \({J}_{{sc}}\) für das 1,2/1,0-eV-Gerät unter dem Höchstwert Bestrahlungsstärke-Blitzsimulator über einen weiten Bereich von Bestrahlungsstärken, jedoch mit festem Spektrum und fester Zelltemperatur bei 25 °C. Mithilfe der drei Anpassungsparameter wurde ein Modell an die Daten angepasst, um die Zelleigenschaften zu bestimmen. Die Messung über einen weiten Bestrahlungsstärkebereich ist entscheidend, um den Parameter \({R}_{{series}}\) unter den interessierenden Bedingungen hoher Bestrahlungsstärke zu extrahieren. b) Messungen niedriger Bestrahlungsstärken von \({V}_{{oc}}\) und \({FF}\) unter einem kontinuierlichen 1-Sonnen-Simulator, in dem der spektrale Inhalt variiert werden konnte, um Photostromverhältnisse der beiden entsprechenden Übergänge zu erzeugen auf unterschiedliche Emittertemperaturen. Die Zelltemperatur wurde auf 25 °C festgelegt. Das Modell wurde anhand der zellcharakteristischen Parameter bestimmt, die aus der Anpassung an die Daten über einen weiten Bereich von Bestrahlungsstärken extrahiert wurden. Die gute Übereinstimmung legt nahe, dass das Modell verwendet werden kann, um \({V}_{{oc}}\), \({J}_{{sc}}\), \({FF}\) über einen weiten Bereich vorherzusagen Bereich der Bedingungen (Bestrahlungsstärke und Spektren). c) Modellierte Zellleistungsparameter unter den gemessenen Spektren, die einen Vergleich zwischen den Ergebnissen für eine Zelltemperatur von 25 °C und der gemessenen Zelltemperatur zeigen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

LaPotin, A., Schulte, KL, Steiner, MA et al. Thermophotovoltaischer Wirkungsgrad von 40 %. Natur 604, 287–291 (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-022-04473-y

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Eingegangen: 17. Juni 2021

Angenommen: 26. Januar 2022

Veröffentlicht: 13. April 2022

Ausgabedatum: 14. April 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-022-04473-y

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