Stahlschlacken zur verbesserten Entfernung von Deponiesickerwasser im Dreier

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 12751 (2023) Diesen Artikel zitieren

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In dieser Studie wurde ein dreidimensionales elektrochemisches Oxidationssystem mit Stahlschlacken als Partikelelektroden zur Behandlung von Deponiesickerwasser eingesetzt. Die Eigenschaften von Partikelelektroden wurden mittels Rasterelektronenmikroskopie (REM), Röntgenfluoreszenzspektroskopie (RFA) und Röntgenbeugungsmessungen (XRD) untersucht. Es wurde festgestellt, dass die Stahlschlacke eine raue und unregelmäßige Oberfläche aufwies und hauptsächlich aus SiO2 (Quarz) bestand, was auf eine verbesserte Absorptions- und Elektroleitfähigkeit hinwies. Anschließend wurden vergleichende Abbautests zwischen zweidimensionalen (2D) und dreidimensionalen (3D) elektrochemischen Oxidationssystemen durchgeführt und die Ergebnisse zeigten eine Effizienz der CSB-Entfernung. Darüber hinaus wurde der NH4+-N-Gehalt aus Deponiesickerwasser im 3D-System im Vergleich zum 2D-System erheblich verbessert. Darüber hinaus wurden die Betriebsbedingungen auf einen Elektrodenabstand von 1 cm, eine Stromdichte von 20 mA·cm−2, einen anfänglichen pH-Wert von 4,4 und eine Stahlschlackenkonzentration von 0,30 g·mL−1 optimiert, was allesamt eine hervorragende Deponie gewährleistete Effizienz der Sickerwasserentfernung. Darüber hinaus wurde ein möglicher Entfernungsmechanismus für dieses System vorgeschlagen. Die Einführung von Stahlschlackepartikelelektroden in dreidimensionalen elektrochemischen Oxidationssystemen implizierte das Konzept der „Verwendung von Abfällen zur Abfallbehandlung“ und bot einen praktikablen Weg zur Schadstoffbeseitigung.

Das weltweite Aufkommen fester Siedlungsabfälle (MSW) nimmt zusammen mit dem Bevölkerungswachstum, dem höheren Lebensstandards und der Industrialisierung zu und erreicht bis 2050 einen Wert von 2,2 Milliarden Tonnen pro Jahr1. Die Verlagerung von Siedlungsabfällen auf Mülldeponien verursacht große Mengen an Deponiesickerwasser (LFL). , entsteht, wenn überschüssiger Niederschlag durch viele Schichten der Deponie eindringt2. Darüber hinaus enthält LFL einen hohen Anteil an organischen Schadstoffen, anorganischen Salzen, Schwermetallen und Ammoniak3, die das gesamte Ökosystem und die menschliche Gesundheit erheblich schädigen können4. Um eine Kontamination der Wasserressourcen, des Oberflächen- und Grundwassers sowie der Böden zu verhindern, ist daher eine angemessene Sammlung und Behandlung dieser Abwässer erforderlich.

Die meisten konventionellen biologischen und physikalisch-chemischen Technologien, die derzeit in Siedlungsabfallmanagementanlagen eingesetzt werden, sind aufgrund der hemmenden Wirkung des mikrobiellen Systems, die durch bestimmte toxische Substanzen verursacht wird, sowie der hohen Investitions- und Wartungskosten nicht in der Lage, LFL effizient zu behandeln5,6. Fortgeschrittene Oxidationsprozesse (AOPs), die aktive Spezies zur Oxidation feuerfester organischer Schadstoffe erzeugen können, haben aufgrund ihrer möglichen Anwendungen bei der Abwasserentsorgung große Aufmerksamkeit erregt7,8,9,10,11,12. Unter diesen Methoden haben sich elektrochemische Methoden als vielversprechende Alternativen zur Abwasserentfernung herausgestellt, insbesondere für LFL13,14,15,16. In den letzten zwei Jahrzehnten hat die elektrochemische Oxidation (EO) große Fortschritte in der Abwasserbehandlung gemacht, insbesondere bei der Reduzierung biofeuerfester Substanzen17. Im Allgemeinen weist EO viele Vorteile auf, wie z. B. das Fehlen der Schlammbildung, den Abbau höhermolekularer Verbindungen zur Bildung biologisch abbaubarer Zwischenprodukte und die vollständige Mineralisierung organischer Stoffe18. Darüber hinaus hat sich dieser Prozess als effizient für die Zersetzung von Ammonium erwiesen, das als der unflexibelste (schwer zu entfernende) Schadstoff in LFL19 gilt.

Unter den EO-Technologien führt die dreidimensionale elektrochemische Oxidation (3DEO) mit eingeführten Partikelelektroden zu einer höheren spezifischen Oberfläche und kürzeren Distanzen für den Stofftransfer, wodurch die Nachteile wie die geringe Stromeffizienz und die Stofftransferbeschränkung herkömmlicher zweidimensionaler Verfahren behoben werden (2D) Elektrolyse20,21,22. In Anbetracht dessen ist die Auswahl geeigneter Partikelelektroden ein entscheidender Faktor für die Gestaltung und den Betrieb des elektrochemischen 3D-Oxidationssystems. Laut Wangs Studie23 werden Partikelelektroden hauptsächlich aus kohlenstoffhaltigem Material und metallischem Material (einschließlich Metalloxid) mit hoher Porosität und hoher Impedanz hergestellt. Ihre Entwicklung und Anwendung sind jedoch begrenzt, da sie komplizierte Prozesse und teure Rohstoffe erfordern.

Heutzutage hat Stahlschlacke, die mehrere Metalloxide und Nichtmetalloxide (wie SiO2, CaO, Fe2O3 und Al2O3) enthält, große Forschungsaufmerksamkeit auf sich gezogen24,25. Stahlschlacke wird aufgrund seiner hervorragenden Adsorptions- und Sedimentationsfähigkeit häufig als Industrieabfall zur Schadstoffentfernung verwendet. Beispielsweise haben Cheng et al. verwendeten Salicylsäure-Methanol-modifizierte Stahlschlacke als Fenton-ähnlichen Katalysator für den Abbau von Alachlor, während26 Wang et al.27 magnetische Stahlschlacke-Partikelelektroden für den elektrochemischen dreidimensionalen Abbau von Ölfeldabwässern herstellten. Allerdings gibt es nur wenige Studien zur direkten Verwendung von Stahlschlacke ohne Modifikation zur Umweltsanierung, insbesondere zum LFL-Abbau.

Daher wurde in der vorliegenden Studie ein dreidimensionales (3D) elektrochemisches Oxidationssystem mit als Partikelelektroden eingebrachten Stahlschlacken zur elektrochemischen Behandlung von Deponiesickerwasser (LFL) aus der Deponie im Nordwesten Chinas eingesetzt. Die physikalisch-chemischen Eigenschaften von Stahlschlacken wurden mittels Rasterelektronenmikroskop (REM), Röntgenfluoreszenzspektroskopie (XRF) und Röntgenbeugung (XRD) untersucht. Daher wurden Vergleichsexperimente für die zweidimensionalen (2D) und dreidimensionalen (3D) elektrochemischen Oxidationssysteme durchgeführt, um die Wirkung von Partikelelektroden zu untersuchen. Neben diesen Abbautests lag der Schwerpunkt unserer experimentellen Arbeit auch auf der Optimierung des Abbauprozesses. Verschiedene Betriebsparameter, darunter Elektrodenabstand, Stromdichte, anfänglicher pH-Wert und Stahlschlackenkonzentration, wurden optimiert, um geeignete Betriebsbedingungen für das System zu erreichen. Wie erwartet wurden der CSB und das NH4+-N von LFL unter den optimierten Bedingungen im System mit Stahlschlackepartikelelektroden in 120 Minuten fast vollständig (über 90 %) entfernt. Dies kann als Konzept zur „Verwendung von Abfällen zur Abfallbehandlung“ bezeichnet werden. Darüber hinaus wurde auch der mögliche Entfernungsmechanismus eingeführt.

In dieser Arbeit stammten die Stahlschlacken mit einer durchschnittlichen Größe von etwa 1 cm und einem Stahlvolumen von 4–6 cm3 aus Eisen- und Stahlwerken. Anschließend wurden sie als Partikelelektroden im 3D-elektrochemischen Oxidationssystem verwendet. Für die Messungen des chemischen Sauerstoffbedarfs (CSB) wurden Schwefelsäure (H2SO4), Kaliumdichromat (K2Cr2O7) und Eisensulfat (FeSO4·7H2O) verwendet. Quecksilberdichlorid (HgCl2), Kaliumiodid (KI) und Kaliumhydroxid (KOH) wurden zur Messung des Ammoniumstickstoffgehalts (NH4+-N) verwendet. Außerdem wurden in den Experimenten Natriumsulfat (Na2SO4) und absolutes Ethanol (C2H5OH) verwendet. Alle in dieser Studie verwendeten Chemikalien waren von analytischer Qualität und wurden von Tianjin Kermel Chemical Reagent Co., Ltd (Tianjin, China) gekauft.

Das Abbauexperiment wurde in dem in Abb. 1 gezeigten dreidimensionalen (3D) elektrochemischen Oxidationssystem durchgeführt. Wie zu sehen ist, wurde im Elektrolysetank eine Zweizellenkonfiguration (70 mm × 45 mm × 45 mm) mit Pt und hergestellt Ti-Platten (0,5 mm dick) dienten als Anode bzw. Kathode. Außerdem wurden die Elektroden vertikal und parallel zueinander und nahe an der Innenseite des Elektrolyttanks positioniert. Eine bestimmte Konzentration an Stahlschlackepartikeln wurde in den Reaktor gefüllt und zwischen den beiden Platten am Boden der mittleren Kammer gepackt, um ein 3D-System zu schaffen. Die optimierte Stahlschlackenkonzentration beträgt 0,30 g·mL−1. Zusätzlich wurde eine Gleichstromquelle (HY1711-3S, Yaguang) zwischen Anode und Kathode geschaltet, die eine Spannung von 18 V anlegte. Darüber hinaus wurden die Experimente bei einer Raumtemperatur von 25 °C durchgeführt.

Schematische Darstellung eines dreidimensionalen elektrochemischen Oxidationssystems.

Zum Vergleich wurde das zweidimensionale (2D) elektrochemische Oxidationssystem unter denselben Konfigurationen ohne Packung der Partikelelektroden durchgeführt.

Das experimentelle Deponiesickerwasser diente als Abbauprojekt und wurde ohne jegliche Behandlung von der Deponie gesammelt und bei 4 °C gelagert. Die physikalischen und chemischen Eigenschaften des rohen Deponiesickerwassers sind in Tabelle 1 aufgeführt und weisen auf eine hohe Toxizität und komplizierte Bestandteile hin. Die NH4+-N- und CSB-Konzentrationen von Deponiesickerwasser wurden gemäß Standardmethoden zur Untersuchung von Wasser und Abwasser (APHA, 2005) gemessen.

In diesem typischen Experiment wurden 100 ml Deponiesickerwasser in die Mikroelektrolysezelle des elektrochemischen 3D- und 2D-Oxidationssystems gegossen und mit Na2SO4-Lösung (10 ml, 0,1 mol·L−1) vermischt, die als Leitelektrolyt verwendet wurde. Der anfängliche pH-Wert der Lösung wurde mit H2SO4 (0,1 mol·L−1) und NaOH (0,1 mol·L−1) eingestellt und dann die Gleichstromversorgung eingeschaltet, um die Reaktion zu starten. Während des Abbaus wurden in vorgegebenen Abständen etwa 3 ml der Mischung entnommen und sofort für weitere Messungen durch eine 0,22-μm-Membran filtriert. Darüber hinaus wurden auf der Grundlage der Vorexperimente mehrere Einflussparameter berücksichtigt, um die Betriebsbedingungen des 3D-elektrochemischen Oxidationssystems zu optimieren, wie z. B. der Abstand zwischen den Elektroden, die Stromdichte, der anfängliche pH-Wert und die Stahlschlackenkonzentration.

Für SEM-Test (JSM-6701F, Hitachi, Japan), 10–8 Pa Auftragsdruck in der Pistole, Auflösung: 1,0 nm (15 kV)/2,2 nm (1 kV), Beschleunigungsspannung: 0,5 kV–30 kV, Vergrößerung: 25 -650 K. Außerdem Prozentsätze der in den Partikelelektroden enthaltenen chemischen Zusammensetzung, die mittels RFA beobachtet wurden. Die XRD wurde mit einem Rigaku D/MAX III-3B-Diffraktometer mit Cu-Kɑ-Bestrahlung durchgeführt. Darüber hinaus wurden der CSB und der NH4+-N-Gehalt des Deponiesickerwassers gemäß APHA-Standardmethoden unter Verwendung eines Ultraviolett-Vis-Spektrophotometers (UV-Vis) (EVOLUTION300, Thermofisher Co. Ltd., Amerika) gemessen. Darüber hinaus wurden die pH-Werte mit einer pH-Elektrode (pHG-7685A; INESA Instrument Co. Ltd., Shanghai, China) bestimmt.

Die optischen und REM-Bilder wurden verwendet, um die Morphologien von Stahlschlackepartikelelektroden zu untersuchen, wie in Abb. 2 dargestellt. Aus Abb. 2a ist ersichtlich, dass es mehrere grobe Blöcke und Partikel mit unterschiedlichen Formen und Größen gab, die direkt aus dem Stahlherstellungsprozess stammten Wird im dreidimensionalen elektrochemischen Oxidationssystem verwendet. Außerdem wurde in der typischen Studie die Stahlschlacke mit einer durchschnittlichen Größe von etwa 1 cm ausgewählt. Wie aus Abb. 2b, c hervorgeht, wies die Stahlschlacke eine Struktur im Mikromaßstab auf und die Probenoberfläche zeigte raue und unregelmäßige Strukturen. Offensichtlich waren zahlreiche Bleche und Bänder inhomogen auf der Oberfläche freigelegt, was die äußere Oberfläche der Stahlschlacken vergrößerte und zu einer verbesserten Adsorptionsfähigkeit führte.

Die optischen (a) und REM-Bilder (b, c) von Stahlschlackepartikelelektroden.

Abbildung 3 zeigt Prozentsätze der chemischen Zusammensetzung, die in den Partikelelektroden enthalten sind und mittels RFA beobachtet wurden. Wie man sieht, bestand die Stahlschlacke hauptsächlich aus mehreren Arten von Oxiden, darunter Metalloxiden und Übergangsmetalloxiden. Es wurde beobachtet, dass die Gehalte an Siliziumdioxid (SiO2) und Kalziumoxid (CaO) relativ hoch waren und 40,24 % bzw. 31,63 % ausmachten. Darüber hinaus bestand die Stahlschlacke auch aus 12,27 % Magnesiumoxid (MgO), 11,48 % Aluminiumoxid (Al2O3), 0,59 % Kaliumoxid (K2O), 0,28 % Eisenoxid (Fe2O3) und anderen, was auf die Komplexität hinweist. Darüber hinaus waren diese vorhandenen Metalloxide und Übergangsmetalloxide durch heterogene Katalyse an der Reaktion beteiligt, was die Adsorption und elektrische Leitung von Partikelelektroden erleichterte und somit die Wirkung der Elektrolyse zur Zersetzung von Schadstoffen verstärkte28.

Chemische Zusammensetzung von Stahlschlackepartikelelektroden.

Das XRD-Muster von Stahlschlackepartikelelektroden wurde untersucht und die Ergebnisse sind in Abb. 4 dargestellt. Wie zu sehen war, waren mehrere spitze XRD-Peaks bei 20,7°, 26,3°, 39,2°, 42,2°, 49,8°, 54,7°, 59,8°, Es wurden 63,7°, 68,0°, 79,7° und 81,2° erkannt, die gut auf (100), (101), (102), (200), (112), (202), (211), (113) indiziert waren. , (203), (213) und (310) Ebenen für SiO2 mit der Quarzkristallphase (JCPDS, 46–1045)29, was darauf hindeutet, dass SiO2 (Quarz) einen großen Prozentsatz der Stahlschlacke ausmacht, was im Einklang mit steht RFA-Ergebnisse. Außerdem konnte Fe2O3 mit der Kristallphase von Hämatit (JCPDS, 33–0664) in den Partikelelektroden bei 2-Theta-Werten von 33,0°, 35,5° und 64,3° nachgewiesen werden, entsprechend (104), (110) und (300). Flugzeuge30. Es ist zu beachten, dass die Stahlschlacken sichtbare Beugungspeaks bei 35,0° und 57,2° aufwiesen, die beide auf (104) und (116) Standardbeugungsdaten für Al2O3 (JCPDS, 46–1212)31 zurückzuführen waren. Darüber hinaus würden einige Bestandteile der Stahlschlacke bei der XRD-Messung nicht erfasst, etwa ihre amorphen Phasen oder die komplexe Zusammensetzung der Stahlschlacke32. Diese Stahlschlackepartikelelektroden zeigten scharfe und intensive Beugungspeaks verschiedener Kristallphasen, die für die elektrokatalytische Entfernung von Schadstoffen im dreidimensionalen elektrochemischen Oxidationssystem von Vorteil sein könnten.

XRD-Muster von Stahlschlackepartikelelektroden.

Abbildung 5 zeigt die CSB- und NH4+-N-Entfernungseffizienzen für Deponiesickerwasser im 3D- und im konventionellen 2D-System unter gleichen Betriebsbedingungen, wobei der Elektrodenabstand auf 1 cm, die Stromdichte auf 20 mA·cm−2 und der anfängliche pH-Wert auf 4,4 eingestellt wurden. Wie in Abb. 5a, b dargestellt, konnte hochkonzentriertes und giftiges Deponiesickerwasser innerhalb von 120 Minuten im elektrochemischen 3D-Oxidationssystem abgebaut werden, wobei CSB- und NH4+-N-Entfernungseffizienzen von 95,23 % und 98,82 % erreicht wurden. Allerdings konnten bei der Zersetzung von Deponiesickerwasser im 2D-System innerhalb von 120 Minuten nur 48,12 % CSB und 60,12 % NH4+-N entfernt werden, was darauf hindeutet, dass die Stahlschlackepartikelelektroden den Abbau von Deponiesickerwasser erheblich verbesserten, was auf Folgendes zurückzuführen sein könnte Aspekte: (a) Die Stahlschlacken hatten eine große spezifische Oberfläche, an der Schadstoffe haften konnten, was die Gesamtreaktionsflächen vergrößerte, durch die elektrochemische Reaktionen stattfinden könnten. (b) Durch das Hinzufügen von Partikelelektroden und das Anlegen eines geeigneten elektrischen Feldes bildeten die Partikel aufgrund der elektrostatischen Induktion viele Mikroelektroden mit unterschiedlichen Ladungen an beiden Enden und erzeugten daher mehr Hydroxylradikale für die weitere Zersetzung organischer Stoffe33,34,35.

Vergleich der CSB- und NH4+-N-Entfernungseffizienzen in 2D- und 3D-elektrochemischen Oxidationssystemen. (Elektrodenabstand 1 cm, Stromdichte 20 mA·cm−2, anfänglicher pH-Wert 4,4, Stahlschlackenkonzentration 0,30 g·mL−1).

Der Prozess im elektrochemischen Reaktor wurde im Allgemeinen entweder durch Elektronen-/Ladungs- oder Stoffübertragung gesteuert, die wiederum durch den Abstand zwischen den Hauptelektroden beeinflusst wurde. Insbesondere für das elektrochemische 3D-Oxidationssystem bestimmte der Abstand zwischen den Elektroden auch das Ausmaß der Repolarisation der Partikelelektroden18, das daher für den Abbautest untersucht wurde. Abbildung 6a zeigt die Auswirkungen von drei Elektrodenabständen (1 cm, 2 cm und 3 cm) auf die CSB-Entfernungseffizienz für Deponiesickerwasser unter denselben Betriebsbedingungen. Eine Verringerung des Abstands zwischen den Elektroden erhöhte eindeutig die Effizienz der CSB-Entfernung. 83,41 % des COD wurden bei einem Elektrodenabstand von 1 cm nach einem 120-minütigen Abbauprozess entfernt, was etwa 1,29-mal höher war als die COD-Abbaurate bei einem Abstand von 3 cm (61,41 %), was darauf hindeutet, dass bei kürzeren Elektrodenabständen eine viel bessere Leistung erzielt wurde . Infolgedessen stiegen die Intensität des elektrischen Feldes sowie die Elektronentransferrate bei kurzen Abständen zwischen den Elektroden, während sich dabei der Abstand für die Substanzdiffusion verringerte23. Dadurch würde der Stofftransport erleichtert und die Abbaueffizienz könnte ebenfalls gesteigert werden36. Darüber hinaus wurde erwartet, dass die längeren Abstände zwischen den Elektroden und der gewundene Pfad für die Ionenleitfähigkeit das Potenzial der Zelle und auf der Oberfläche der Elektroden erhöhen würden. Der Widerstand des Elektrolytpfads verringerte sich mit abnehmendem Abstand zwischen den Elektroden, was den ohmschen Verlust für das Potenzial der Elektrolysezelle verringerte. Inzwischen wurde das potenzielle Gefälle entlang der Stahlschlacke verringert. Außerdem wurde erwartet, dass die Wasseroxidation bei höherem Oxidationspotential in der Anode kinetisch einfacher abläuft als die Oxidation gelöster Spezies. Aufgrund dieser Aspekte waren die Entfernungseffizienzen bei 2-cm- und 3-cm-Experimenten geringer. Darüber hinaus wurde 1 cm als optimaler Elektrodenabstand gewählt.

Auswirkungen der Elektrodenabstände (a, Stromdichte 20 mA·cm−2, anfänglicher pH-Wert 4,4, Stahlschlackenkonzentration 0,30 g·mL−1), Stromdichten (b, Elektrodenabstand 1 cm, anfänglicher pH-Wert 4,4, Stahlschlackenkonzentration von 0,30 g·mL−1), anfängliche pH-Werte (c, Elektrodenabstand von 1 cm, Stromdichte von 20 mA·cm−2, Stahlschlackenkonzentration von 0,30 g·mL−1) und Stahlschlacke.

Die Stromdichte (j) war ein Hauptparameter für die Schadstoffentfernung und die Kapitalkosten bei der elektrochemischen Abwasserbehandlung37. Für den Betrieb unter optimierten Bedingungen wurden verschiedene Stromdichten (10 mA·cm−2, 20 mA·cm−2 und 30 mA·cm−2) angewendet. Wie aus Abb. 6b hervorgeht, stiegen die CSB-Entfernungseffizienzen für Deponiesickerwasser zusammen mit den j-Werten. Dies lag daran, dass bei höherer Stromdichte größere Mengen an Hydroxylradikalen erzeugt wurden und am Abbauprozess beteiligt waren. Obwohl bei einer Stromdichte von 30 mA·cm−2 eine höhere CSB-Abbaurate von 95,23 % erreicht werden konnte, gäbe es einige Nachteile: Einerseits würden Nebenreaktionen wie Sauerstoff- und Wasserstoffentwicklung auftreten, die mit den Hauptreaktionen konkurrieren bei hohen j-Werten, was zur Deaktivierung der Elektroden und einer Verkürzung der Betriebszeit führt38. Andererseits könnten höhere j-Werte zu einem viel höheren Energieverbrauch und höheren Betriebskosten führen39. Insbesondere betrug die maximale Entfernungsrate für CSB in 120 Minuten 83,41 % bei einer Stromdichte von 20 mA·cm−2, was relativ hoch war. Dementsprechend wurde für weitere Experimente 20 mA·cm−2 als optimale Stromdichte gewählt.

Anschließend wurde der Einfluss des anfänglichen pH-Werts auf die Abbauleistung von Deponiesickerwasser im 3D-elektrochemischen Oxidationssystem untersucht. Abbildung 6c zeigt die CSB-Entfernungseffizienz von vier verschiedenen anfänglichen pH-Werten (4,4, 6,4, 8,4 und 10,4). Es wurde beobachtet, dass unter milden sauren Bedingungen (pH-Wert 4,4 und 6,4) eine bessere Entfernungseffizienz erzielt wurde, wobei jeweils über 95 % des CSB entfernt wurden. Zur Erklärung dieser Ergebnisse könnte der saure Zustand die Sauerstoffentwicklung durch anodische Oxidation verringern, was sich positiv auf Elektrodenreaktionen auswirkte. Allerdings traten in der alkalischen Lösung immer Nebenreaktionen rund um die Elektroden auf, die zur Inaktivierung der Elektroden führten und somit die Abbaureaktionen behinderten19. Darüber hinaus würden die Stahlschlacken, die Eisenoxide enthielten, aufgrund der Fenton-ähnlichen Reaktion, die bei niedrigeren pH-Werten auftreten würde, die Zersetzung des Deponiesickerwassers erleichtern40. Um den sauren Zustand aufrechtzuerhalten, wurde außerdem der optimierte anfängliche pH-Wert auf 4,4 eingestellt.

Stahlschlackepartikel könnten unter Bildung geladener Mikroelektroden zu einer hohen Abbaueffizienz im 3D-elektrochemischen Oxidationssystem führen, das dort eine wichtige Rolle spielt. Früheren Studien23 zufolge ermöglichte die charakteristische hervorragende Adsorptionsfähigkeit von Stahlschlacken eine Konzentration der Schadstoffe im Abwasser an der Oberfläche, sodass die Schadstoffe leicht und direkt oxidiert wurden. Daher wurde die Leistung des Abbausystems unter verschiedenen Stahlschlackenkonzentrationen (0,15 g·mL−1, 0,20 g·mL−1 und 0,30 g·mL−1) bewertet und andere Bedingungen festgelegt (Abb. 6d). Wie erwartet stieg die CSB-Entfernungsrate für das Deponiesickerwasser innerhalb von 120 Minuten von 71,29 auf 95,23 %, zusammen mit einer erhöhten Stahlschlackedosis von 0,15 auf 0,30 g·mL−1. Dies lag daran, dass auch die Menge an gelösten Metallionen und Fest-Flüssig-Grenzflächen im Reaktionssystem zunahm. Im Vergleich zu anderen Bedingungen wurde die Leistung deutlich verbessert, wenn 0,30 g·mL−1 Stahlschlacke in den Reaktor gefüllt wurden, was durch den starken Anstieg der Sättigungsadsorptionsstellen erklärt werden könnte. Schließlich waren die am besten eingestellten Betriebsbedingungen: Elektrodenabstand von 1 cm, Stromdichte von 20 mA·cm−2, anfänglicher pH-Wert von 4,4 und Stahlschlackenkonzentration von 0,30 g·mL−1.

Der Mechanismus zur Schadstoffentfernung umfasste im Allgemeinen die direkte Oxidation (direkter Elektronentransfer auf der Anode) und die indirekte Oxidation (elektrogenerierte oxidierende Spezies) im 3D-elektrochemischen Oxidationssystem41,42. In dem System wirkte die Anode mit Elektronenübertragung stark bei der Oxidation von Schadstoffen43. Im Detail wurden durch die Abgabe von Wasser sowohl physisorbierte als auch chemisorbierte Hydroxylradikale erzeugt, die anschließend am Oxidationsprozess beteiligt waren44. Darüber hinaus könnte die Einführung von Stahlschlacke zur Bildung eines 3D-Systems die gesamte Reaktionsfläche erweitern, was den Abbau erleichtert. Darüber hinaus könnte es auch die Effizienz des Elektronentransfers beschleunigen und so die LFL-Zersetzung erheblich verbessern. Unter Berücksichtigung dessen ist das Diagramm für mögliche Abbaumechanismen des Deponiesickerwassers in Abb. 7 dargestellt und die auftretenden Reaktionen sind unten aufgeführt45,46.

Möglicher Abbaumechanismus für Schadstoffe im dreidimensionalen elektrochemischen Oxidationssystem.

An der Anode:

An der Kathode:

Zusammenfassend wurde in dieser Studie das elektrochemische 3D-Oxidationssystem mit Stahlschlackepartikelelektroden für den Abbau von Deponiesickerwasser konstruiert. Auch die Prozessbedingungen wurden optimiert. Zur Untersuchung der physikalisch-chemischen Eigenschaften von Stahlschlacke wurden RFA-, SEM- und XRD-Messungen durchgeführt. Die Ergebnisse zeigten, dass es sich bei der Stahlschlacke um einen groben Block handelte, der hauptsächlich aus SiO2 (Quarzkristallphase) bestand, was sich positiv auf die Adsorption und die elektrische Leitung auswirkte. Außerdem zeigte die 3D-Elektrolyse im Vergleich zum 2D-System eine viel bessere Leistung, wobei CSB- und NH4+-N-Entfernungseffizienzen von 95,23 % und 98,82 % bei einem 120-minütigen Abbau erreicht wurden. Darüber hinaus wurden ein Elektrodenabstand von 1 cm, eine Stromdichte von 20 mA·cm−2, ein anfänglicher pH-Wert von 4,4 und eine Stahlschlackenkonzentration von 0,30 g·mL−1 als optimale Betriebsparameter identifiziert. Schließlich wurde in dieser Studie auch der Mechanismus zur Schadstoffentfernung vorgeschlagen. Die Stahlschlacke vergrößerte die Reaktionsfläche und verbesserte die Elektroneneffizienz als Elektrodenpartikel, was einen großen Beitrag zur Oxidation von LFL leistete. Die Schlacke war daher umweltfreundlich, wenn sie zur Entwicklung eines dreidimensionalen elektrochemischen Oxidationssystems zur Schadstoffentfernung verwendet wurde. Die Stahlschlacke ist daher eine attraktive Option für die Anwendung als Partikelelektrode.

Die Daten sind auf begründete Anfrage beim jeweiligen Autor erhältlich.

Mian, MM, Zeng, X., Nasry, AA & Al-Hamadani, SM Kommunales Abfallmanagement in China: Eine vergleichende Analyse. J. Mater. Zyklen Abfallmanagement 19(3), 1127–1135. https://doi.org/10.1007/s10163-016-0509-9 (2017).

Artikel Google Scholar

Yong, Z., Bashir, M., Ng, C., Sethupathi, S. & Lim, JW Eine sequentielle Behandlung von Zwischensickerwasser aus tropischen Deponien unter Verwendung eines Sequenzierungs-Batch-Reaktors (SBR) und Koagulation. J. Umgebung. Geschäftsführer 205(1), 244–252. https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2017.09.068 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Yao, P. Perspektiven der Technologie zur Deponiesickerwasserbehandlung. Araber. J. Chem. 10(2), S2567–S2574. https://doi.org/10.1016/j.arabjc.2013.09.031 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Kjeldsen, P. et al. Aktuelle und langfristige Zusammensetzung des Sickerwassers von Hausmülldeponien: Ein Rückblick. Krit. Rev. Environ. Kontrolle 32(4), 297–336. https://doi.org/10.1080/10643380290813462 (2002).

Artikel CAS Google Scholar

Mandal, P., Dubey, B. & Gupta, A. Übersicht über die Behandlung von Deponiesickerwasser durch elektrochemische Oxidation: Nachteile, Herausforderungen und zukünftiger Umfang. Abfallmanagement. 69, 250–273. https://doi.org/10.1016/j.wasman.2017.08.034 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Fernandes, A. et al. Elektro-Fenton-Oxidation von Umkehrosmosekonzentrat aus Sickerwasser von Mülldeponien: Bewertung der Betriebsparameter. Chemosphäre 184, 1223–1229. https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2017.06.088 (2017).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Buck, C., Skillen, N., Robertson, J. & Robertson, P. Photokatalytische OH-Radikalbildung und Quantifizierung über TiO2P25: Entwicklung einer robusten und optimierten Screening-Methode. Kinn. Chem. Lette. 29(6), 773–777. https://doi.org/10.1016/j.cclet.2018.04.022 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Huang, B. et al. S-dotierte Graphen-Quantenpunkte als Nanophotokatalysator für den Abbau sichtbaren Lichts. Kinn. Chem. Lette. 29(11), 1698–1701. https://doi.org/10.1016/j.cclet.2018.01.004 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Li, J. et al. Ag2O als Cokatalysator für den effektiven photokatalytischen Abbau von Phenol auf TiO2 mit sichtbarem Licht. Nanowissenschaften. Nanotechnologie. Lette. 10(7), 900–907. https://doi.org/10.1166/nnl.2018.2698 (2018).

Artikel Google Scholar

Lee, C., Kim, H., Gu, Y. & Lim, D. Eine Studie zum photokatalytischen Abbau von Methylenblau in wässriger Lösung unter Verwendung von PbBi2Nb2O9 mit Perowskitstruktur. Nanowissenschaften. Nanotechnologie. Lette. 10(9), 1179–1186. https://doi.org/10.1166/nnl.2018.2760 (2018).

Artikel Google Scholar

Li, H., Jiang, P., Zhang, W., Chen, S. & Li, F. Hydrothermale Synthese von BiVO4@Cu2O Kern-Schale-NP-Heteroübergang für verbesserte photokatalytische Leistung bei sichtbarem Licht. Nanowissenschaften. Nanotechnologie. Lette. 10(4), 451–460. https://doi.org/10.1166/nnl.2018.2689 (2018).

Artikel ADS Google Scholar

Rahmani, A. et al. Verbesserter Abbau der Abwasserbehandlung mit Diuron-Herbiziden und Pestiziden in einem dreidimensionalen elektrochemischen Reaktor, der mit PbO2-Anoden und körnigen Aktivkohlepartikelelektroden ausgestattet ist. J. Sauber. Prod. https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2021.129094 (2021).

Artikel Google Scholar

Yoon, H., Kim, S., Huang, W. & Sohn, Y. Vergleichbare elektrokatalytische Leistungen von kohlenstoff- und rh-beladenen SrTiO3-Nanopartikeln. Kinn. Chem. Lette. 29(6), 800–804. https://doi.org/10.1016/j.cclet.2018.01.021 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Lu, Y. & Zhu, L. Topochemische Polymerisation von Materialien auf Diphenyldiacetylenbasis und die relevante Anwendung in der Photokatalyse. Kinn. Chem. Lette. 29(11), 1591–1600. https://doi.org/10.1016/j.cclet.2018.03.005 (2018).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Rahmani, A. et al. Mit Bismut dotierter 3D-Kohlenstofffilz/PbO2-Elektrokatalysator zum Abbau des Diuron-Herbizids und zur Verbesserung der biologischen Abbaubarkeit von Pestizidabwässern. J. Umgebung. Chem. Ing. https://doi.org/10.1016/j.jece.2022.109118 (2023).

Artikel Google Scholar

Dong, L., Yan, G., Ren, S., Zhang, J. Biobasierte Mater. Bioenergie 12(6), 519–524. https://doi.org/10.1166/jbmb.2018.1800 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Rahmani, A. et al. Die Integration von PbO2-basierten EAOPs mit anderen fortschrittlichen Oxidationsprozessen zur verbesserten Behandlung von Wasser und Abwasser. Curr. Meinung. Elektrochem. https://doi.org/10.1016/j.coelec.2022.101204 (2023).

Artikel Google Scholar

Rahmani, A., Shabanloo, A. & Shabanloo, N. Ein Kurzüberblick über die jüngsten Fortschritte bei Bleidioxid-Elektrokatalysatoren für den Abbau toxischer organischer Schadstoffe. Mater. Heute Chem. https://doi.org/10.1016/j.mtchem.2022.101311 (2023).

Artikel Google Scholar

Cabeza, A., Urtiaga, A., Rivero, M. & Ortiz, I. Ammoniumentfernung aus Deponiesickerwasser durch anodische Oxidation. J. Hazard. Mater. 144(3), 715–719. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2007.01.106 (2007).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Zhang, C. et al. Dreidimensionaler elektrochemischer Prozess zur Abwasserbehandlung: Ein allgemeiner Überblick. Chem. Ing. J. 228, 455–467. https://doi.org/10.1016/j.cej.2013.05.033 (2013).

Artikel CAS Google Scholar

Li, M., Zhao, F., Sillanpaa, M., Meng, Y. & Yin, D. Elektrochemischer Abbau von 2-Diethylamino-6-methyl-4-hydroxypyrimidin unter Verwendung eines dreidimensionalen Elektrodenreaktors mit Keramikpartikelelektroden. Sep. Purif. Technol. 156, 588–595. https://doi.org/10.1016/j.seppur.2015.10.053 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Huang, C. & Su, Y. Entfernung von Kupferionen aus Abwasser durch Adsorption/Elektrosorption auf modifizierten Aktivkohletüchern. J. Hazard. Mater. 175(1–3), 477–483. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2009.10.030 (2010).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Shen, B., Wen, X. & Huang, X. Verbesserte Entfernungsleistung von Östriol durch einen dreidimensionalen Elektrodenreaktor. Chem. Ing. J. 327(1), 597–607. https://doi.org/10.1016/j.cej.2017.06.121 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Wang, Z., Qi, J., Feng, Y., Li, K. & Li, X. Herstellung katalytischer Partikelelektroden aus Stahlschlacke und ihre Leistung in einem dreidimensionalen elektrochemischen Oxidationssystem. J. Ind. Eng. Chem. 20(5), 3672–3677. https://doi.org/10.1016/j.jiec.2013.12.065 (2014).

Artikel CAS Google Scholar

Tossavainen, M. et al. Eigenschaften von Stahlschlacke unter verschiedenen Abkühlbedingungen. Abfallmanagement. 27(10), 1335–1344. https://doi.org/10.1016/j.wasman.2006.08.002 (2007).

Artikel CAS Google Scholar

Xiong, J. et al. Phosphatentfernung aus der Lösung mithilfe von Stahlschlacke durch magnetische Trennung. J. Hazard. Mater. 152(1), 211–215. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2007.06.103 (2008).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Cheng, M. et al. Mit Salicylsäure und Methanol modifizierte Stahlkonverterschlacke als heterogener Fenton-ähnlicher Katalysator für den verstärkten Abbau von Alachlor. Chem. Ing. J. 327(1), 686–693. https://doi.org/10.1016/j.cej.2017.06.153 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Wang, Z. et al. Herstellung einer magnetischen Stahlschlacke-Partikelelektrode und ihre Leistung in einem neuartigen elektrochemischen Reaktor für die fortgeschrittene Behandlung von Ölfeldabwasser. J. Ind. Eng. Chem. 58(25), 18–23. https://doi.org/10.1016/j.jiec.2017.09.001 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Sarker, D. et al. Aufklärung des Ursprungs der verstärkten Feldemission von bestrahlten FeCo-SiO2-Nanokompositen: Eine kombinierte experimentelle und auf Grundlagen basierende Studie. ACS-Appl. Mater. Schnittstellen. 8(7), 4994–5001. https://doi.org/10.1021/acsami.5b07937 (2016).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Feyzi, M., Yaghobi, N. & Eslamimanesh, V. Kobalt-Eisen-Nanokatalysatoren auf TiO2-SiO2: Charakterisierung und katalytische Leistung in der Fischer-Tropsch-Synthese. Mater. Res. Stier. 72, 143–153. https://doi.org/10.1016/J.MATERRESBULL.2015.07.039 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Jiang, H., Qi, Z. & Wang, Z. Elektrochemisch verstärktes Fe3O4/Pflanzenkohle aktiviert Peroxymonosulfat (E/nano-Fe3O4/BC/PMS) für den Abbau von Oxytetracyclin. Chemosphere 308, 136148. https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2022.136148 (2022).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Lian, J. et al. Einstufige ionothermale Synthese von mesoporösen Gamma-Al2O3-Nanoflocken bei niedriger Temperatur. Chem. Komm. 46(15), 2650–2652. https://doi.org/10.1039/b921787h (2010).

Artikel CAS Google Scholar

Kong, L., Zhang, T., Ma, J. & Boey, F. Anisotropes Kornwachstum von Mullit in hochenergetischen, kugelgemahlenen Pulvern, dotiert mit Übergangsmetalloxiden. J. Eur. Ceram. Soc. 23(13), 2247–2256. https://doi.org/10.1016/S0955-2219(03)00048-7 (2003).

Artikel CAS Google Scholar

Li, X. et al. TiO2-SiO2/GAC-Partikel zur verbesserten elektrokatalytischen Entfernung von Säureorange 7 (AO7) färbendem Abwasser in einem dreidimensionalen elektrochemischen Reaktor. Sep. Purif. Technol. 187, 302–310. https://doi.org/10.1016/j.seppur.2017.06.058 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Shen, B., Wen, X. & Huang, X. Verbesserte Entfernungsleistung von Östriol durch einen dreidimensionalen Elektrodenreaktor. Chem. Ing. J. 327, 597–607. https://doi.org/10.1016/j.cej.2017.06.121 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Sun, Y. et al. Elektrochemische Behandlung von Chloramphenicol unter Verwendung von Ti-Sn/γ-Al2O3-Partikelelektroden mit einem dreidimensionalen Reaktor. Chem. Ing. J. 308, 1233–1242. https://doi.org/10.1016/j.cej.2016.10.072 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Lin, H., Niu, J., Xu, J., Li, Y. & Pan, Y. Elektrochemische Mineralisierung von Sulfamethoxazol durch Ti/SnO2-Sb/Ce-PbO2-Anode: Kinetik, Reaktionswege und Energiekostenentwicklung. Elektrochim. Acta 97, 167–174. https://doi.org/10.1016/j.electacta.2013.03.019 (2013).

Artikel CAS Google Scholar

Costa, C., Montilla, F., Morallon, E. & Olivi, P. Elektrochemische Oxidation des Farbstoffs Acid Black 210 auf der bordotierten Diamantelektrode in Gegenwart von Phosphationen: Einfluss von Stromdichte, pH-Wert und Chloridionen . Elektrochim. Acta 54(27), 7048–7055. https://doi.org/10.1016/j.electacta.2009.07.027 (2009).

Artikel CAS Google Scholar

Wang, Y., Gu, B. & Xu, W. Elektrokatalytischer Abbau von Phenol an mehreren Metalloxidanoden. J. Hazard. Mater. 162(2–3), 1159–1164. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2008.05.164 (2009).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Li, X., Wang, C., Qian, Y., Wang, Y. & Zhang, L. Gleichzeitige Entfernung von chemischem Sauerstoffbedarf, Trübung und Härte aus biologisch behandeltem Zitronensäureabwasser durch elektrochemische Oxidation zur Wiederverwendung. Sep. Purif. Technol. 107, 281–288. https://doi.org/10.1016/j.seppur.2013.01.008 (2013).

Artikel CAS Google Scholar

Chen, C., Wu, R., Tzeng, Y. & Lu, C. Chemischer oxidativer Abbau des Acridinorange-Farbstoffs in wässriger Lösung durch Fentons Reagenz. J. Chin. Chem. Soc. 56(6), 1147–1155. https://doi.org/10.1002/jccs.200900165 (2009).

Artikel CAS Google Scholar

Martinez-Huutle, C. & Ferro, S. Elektrochemische Oxidation organischer Schadstoffe für die Abwasserbehandlung: Direkte und indirekte Prozesse. Chem. Soc. Rev. 35(12), 1324–1340. https://doi.org/10.1039/B517632H (2006).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Ding, J., Zhao, Q., Wei, L., Chen, Y. & Shu, X. Entfernung von Ammoniumstickstoff aus Abwasser mit einem dreidimensionalen elektrochemischen Oxidationssystem. Wasserwissenschaft. Technol. 68(3), 552–559. https://doi.org/10.2166/wst.2013.262 (2013).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Madsen, H., Sogaard, E. & Muff, J. Untersuchung von Abbauzwischenprodukten, die während der elektrochemischen Oxidation des Pestizidrückstands 2,6-Dichlorbenzamid (BAM) an bordotierten Diamant- (BDD) und Platin-Iridium-Anoden entstehen. Chemosphäre 120, 756–763. https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2014.10.058 (2015).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Ma, Q. et al. Herstellung von MnO2/TiO2-Nanoröhren-Array-Photoelektroden und deren verbesserte photoelektrokatalytische Leistung und Mechanismus im sichtbaren Licht. Sep. Purif. Technol. 189, 193–203. https://doi.org/10.1016/j.seppur.2017.08.007 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Pletcher, D. Indirekte Oxidationen mit elektrogeneriertem Wasserstoffperoxid. Acta Chem. Scan. 53, 745–750. https://doi.org/10.3891/acta.chem.scand.53-0745 (1999).

Artikel CAS Google Scholar

Fockedey, E. & Van Lierde, A. Kopplung anodischer und kathodischer Reaktionen für die Phenol-Elektrooxidation unter Verwendung dreidimensionaler Elektroden. Wasserres. 36(16), 4169–4175. https://doi.org/10.1016/S0043-1354(02)00103-3 (2001).

Artikel Google Scholar

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Diese Arbeit wurde durch den Science and Technology Plan to Focus on Research and Development in the Liangshan Prefecture (20ZDYF0113), ein Doktorandenforschungsprojekt an der Xichang University (YBZ202142) sowie das Science and Technology Project der Stadt Xichang (JSYJ) unterstützt -2021-02).

Akademie für Umwelt- und Wirtschaftswissenschaften, Xichang-Universität, Xichang, 615013, China

Lichao Nengzi, Yong Qiu, Lin Meng und Haitao Li

Fakultät für Umwelt und Energie, South China University of Technology, Guangzhou, 510006, China

Lichao Nengzi & Guanglei Qiu

Hochschule für Ressourcen und Umwelt, Xichang-Universität, Xichang, 615013, China

Rui Cao & Wujia Hailai

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LN-Design, Experiment, Analyse, Entwurf. HL-Design, Analyse. GQ-Design, Entwurf. RC-Analyse, Untersuchung. YQ-Analyse, Untersuchung. LM-Untersuchung. WH-Analyse.

Korrespondenz mit Lichao Nengzi, Haitao Li oder Guanglei Qiu.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Nengzi, L., Cao, R., Qiu, Y. et al. Stahlschlacken zur verbesserten Entfernung von Deponiesickerwasser in einer dreidimensionalen elektrochemischen Oxidationsanlage. Sci Rep 13, 12751 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-39638-w

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Eingegangen: 28. April 2023

Angenommen: 28. Juli 2023

Veröffentlicht: 07. August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39638-w

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